Time- and momentum-resolved spectroscopy of 2D semiconductors in strong coupling regime

Light-matter interactions underpin a wide range of linear and nonlinear, phenomena such as absorption, scattering, harmonic generation and optical parametric amplification. For decades, enhancing these interactions has been a central goal of many research groups, driven, on one hand, by the opportunity to explore new physical regimes and, on the other, by the need to advance technologies. In this context, optical nanophotonic resonators, like microcavities and metasurfaces, provide a perfect platform for this interaction enhancement, enabling access to new regimes,including the so-called strong coupling regime. In this regime, energy exchange between light and matter occurs faster than their respective decay rates, leading to the formation of new quasi-particles, known as polaritons. These hybrid light–matter states exhibit novel properties and open new avenues for technological applications, including the field of quantum information science. Over the past two decades, two dimensional (2D) materials and, in particular, transition metal dichalcogenides (TMDs) have revolutionized the way light-matter interactions are realized. Owing to their strong bound excitons that remain stable up to room-temperature, their ability to be exfoliated into homo- and hetero structure and their spin-valley selectivity, TMDs have rapidly become the focus of a large number of studies. In this thesis, we explore different approaches to achieve and control the strong light-matter coupling regime in TMD-based microcavities and metasurfaces. By means of momentum-resolved (k-space) and ultrafast optical spectroscopic techniques we are able to investigate both static and dynamic behaviour of these structures. Our work provides a broad perspective on strong-light matter interaction, paving the way for new fundamental studies as well as for next-generations quantum technologies.

Le interazioni luce-materia sono alla base di un'ampia gamma di fenomeni lineari e non lineari, come l'assorbimento, lo scattering, la generazione di armoniche e l'amplificazione ottica parametrica. Per decenni, il potenziamento di queste interazioni è stato un obiettivo centrale di molti gruppi di ricerca, spinti, da un lato, dall'opportunità di esplorare nuovi regimi fisici e, dall'altro, dalla necessità di far progredire le tecnologie. In questo contesto, i risonatori nanofotonici ottici, come le microcavità e le metasuperfici, forniscono una piattaforma ideale per il potenziamento di queste interazioni, consentendo l'accesso a nuovi regimi, incluso il cosiddetto regime di accoppiamento forte. In questo regime, lo scambio di energia tra luce e materia avviene più velocemente dei rispettivi tassi di decadimento, portando alla formazione di nuove quasi-particelle, note come polaritoni. Questi stati ibridi luce-materia presentano proprietà innovative e aprono nuove prospettive per le applicazioni tecnologiche, incluso il campo dell'informazione quantistica. Negli ultimi due decenni, i materiali bidimensionali (2D) e, in particolare, i dicalcogenuri di metalli di transizione (TMD) hanno rivoluzionato il modo in cui vengono realizzate le interazioni luce-materia. Grazie ai loro eccitoni che rimangono stabili fino a temperatura ambiente, alla loro capacità di essere esfoliati in omo- ed etero-strutture e alla loro selettività spin-valley, i TMD sono rapidamente diventati oggetto di un gran numero di studi. In questa tesi, esploriamo diversi approcci per ottenere e controllare il regime di accoppiamento forte luce-materia in microcavità e metasuperfici basate su TMD. Tramite spettroscopia risolta in momento (spazio k) e in tempo (femtosecondi), siamo in grado di studiare il comportamento sia statico che dinamico di queste strutture. Il nostro lavoro fornisce un'ampia prospettiva sull'interazione forte luce-materia, aprendo la strada sia a nuovi studi fondamentali sia ad applicazioni basate su tecnologie quantistiche di prossima generazione.