Enhanced nonlinear frequency conversion and polarization control at the nanoscale

Nonlinear dielectric metasurfaces provide a powerful platform for manipulating light-matter interactions at the nanoscale, enabling compact and multifunctional photonic devices with tailored spectral, spatial, and polarization responses. This thesis investigates the design and control of nonlinear metasurfaces with emphasis on high-Q resonant enhancement, chiroptical selectivity, and dynamic polarization modulation of the generated nonlinear optical signals. By combining quasi-bound states in the continuum (q-BICs), structural chirality, and coherent nonlinear interference, several complementary strategies for enhanced and reconfigurable nonlinear nanophotonic devices are developed and experimentally demonstrated. First, a scalable lithium-niobate-based etchless metasurface is realized by nanoimprinting a slanted TiO₂ nanograting onto a LiNbO₃ thin film. The structure supports angle-tunable q-BIC resonances that enable efficient second-harmonic generation (SHG) under low pump intensities. By adjusting the sample rotation angle, the q-BIC linewidth is matched to the excitation bandwidth, yielding high normalized conversion efficiency while allowing continuous tuning of the SHG wavelength with nearly constant intensity and polarization. This work establishes a large-area nonlinear metasurface platform with dynamic spectral and polarization control based on geometric tuning. Second, the interplay between structural chirality and q-BIC resonances is explored to realize metasurfaces with enhanced chiroptical responses. A silicon featuring an inversion symmetry and a WS₂ metasurface optimized display no inversion symmetry both in-plane and out-of-plane are shown to support resonances with handedness-selective coupling to circular polarization in the nonlinear regime, enhancing chiroptical light-matter interactions. These results demonstrate that chirality and high-Q resonances can be co-engineered to achieve polarization-selective nonlinear responses, providing a route toward chiral sensing and circular-polarization-encoded nanophotonics. Third, an alternative paradigm for dynamic polarization control is introduced using nonlinear interferometry in AlGaAs metasurfaces. Under dual-pump excitation at frequencies ω and 2ω, frequency-degenerate sum-frequency generation (SFG) and third-harmonic generation (THG) processes interact coherently at 3ω. By exploiting the opposite symmetry of the two nonlinear processes and controlling the relative phase of the pumps, the polarization state of the upconverted emission is continuously tuned from linear to circular and routed into selected diffraction orders in Fourier space. This approach demonstrates that effective chiroptical functionality can arise from coherent interaction and detection geometry rather than structural asymmetry, enabling ultrafast and material independent polarization modulation. Together, these studies advance the field of nonlinear metasurfaces along three key directions: high-efficiency resonant enhancement via q-BIC engineering, polarization selectivity through structural chirality, and ultrafast reconfigurability through coherent optical control. The demonstrated ability to simultaneously tune the wavelength, polarization, and momentum distribution of nonlinear emission establishes dielectric metasurfaces as versatile, dynamically controllable nanophotonic platforms. The results open opportunities for compact frequency converters, chiral sensors, structured-light sources, and adaptive photonic systems spanning classical and quantum optical technologies.

Le metasuperfici dielettriche non lineari rappresentano una piattaforma estremamente potente per la manipolazione delle interazioni luce–materia su scala nanometrica, consentendo la realizzazione di dispositivi fotonici compatti e multifunzionali con risposte spettrali, spaziali e di polarizzazione opportunamente ingegnerizzate. Questa tesi indaga la progettazione e il controllo di metasuperfici non lineari, con particolare enfasi sull’amplificazione risonante ad alto fattore di qualità (high-Q), sulla selettività chiro-ottica e sulla modulazione dinamica della polarizzazione dei segnali ottici non lineari generati. Combinando quasi-stati legati nel continuo (q-BIC), chiralità strutturale e interferenza non lineare coerente, vengono sviluppate e dimostrate sperimentalmente diverse strategie complementari per dispositivi nanofotonici non lineari potenziati e riconfigurabili. In primo luogo, viene realizzata una metasuperficie a base di niobato di litio scalabile e priva di incisione, ottenuta mediante nanoimprinting di un nanoreticolo inclinato in TiO₂ su un film sottile di LiNbO₃. La struttura supporta risonanze q-BIC sintonizzabili con l’angolo, che consentono un’efficiente generazione di seconda armonica (SHG) a basse intensità di pompaggio. Regolando l’angolo di rotazione del campione, la larghezza di riga del q-BIC viene adattata alla banda di eccitazione, permettendo di ottenere un’elevata efficienza di conversione normalizzata e, al contempo, una sintonizzazione continua della lunghezza d’onda SHG con intensità e stato di polarizzazione quasi costanti. Questo lavoro stabilisce una piattaforma di metasuperfici non lineari su larga area con controllo dinamico spettrale e di polarizzazione basato su parametri geometrici. In secondo luogo, viene esplorata l’interazione tra chiralità strutturale e risonanze q-BIC per realizzare metasuperfici con risposte chiro-ottiche amplificate. Una metasuperficie in silicio, caratterizzata da simmetria di inversione, e una metasuperficie basata su WS₂, priva di simmetria di inversione sia nel piano che fuori piano, sono dimostrate capaci di supportare risonanze con accoppiamento selettivo alla polarizzazione circolare nel regime non lineare, rafforzando le interazioni luce–materia chiro-ottiche. Questi risultati mostrano che chiralità e risonanze ad alto Q possono essere co-ingegnerizzate per ottenere risposte non lineari selettive rispetto alla polarizzazione, aprendo la strada al sensing chirale e alla nanofotonica codificata in polarizzazione circolare. Infine, viene introdotto un paradigma alternativo per il controllo dinamico della polarizzazione basato sull’interferometria non lineare in metasuperfici di AlGaAs. In condizioni di doppio pompaggio alle frequenze ω e 2ω, i processi di generazione di somma di frequenza degenere (SFG) e di generazione di terza armonica (THG) interferiscono coerentemente alla frequenza 3ω. Sfruttando la simmetria opposta dei due processi non lineari e controllando la fase relativa dei fasci di pompaggio, lo stato di polarizzazione dell’emissione convertita viene modulato in modo continuo da lineare a circolare e instradato in specifici ordini di diffrazione nello spazio di Fourier. Questo approccio dimostra che una funzionalità chiro-ottica efficace può emergere dall’interazione coerente e dalla geometria di rivelazione, piuttosto che dall’asimmetria strutturale, consentendo una modulazione della polarizzazione ultrarapida e indipendente dal materiale. Nel complesso, questi studi avanzano il campo delle metasuperfici non lineari lungo tre direttrici fondamentali: l’amplificazione risonante ad alta efficienza tramite ingegneria dei q-BIC, la selettività di polarizzazione attraverso la chiralità strutturale e la riconfigurabilità ultrarapida mediante controllo ottico coerente. La capacità dimostrata di sintonizzare simultaneamente lunghezza d’onda, polarizzazione e distribuzione in momento dell’emissione non lineare afferma le metasuperfici dielettriche come piattaforme nanofotoniche versatili e dinamicamente controllabili. I risultati aprono nuove opportunità per convertitori di frequenza compatti, sensori chirali, sorgenti di luce strutturata e sistemi fotonici adattivi, sia in ambito ottico classico che quantistico.