Ferroelectric control of chiral magnetic interactions in hafnia-based multiferroic heterostructures

As data processing demands surge, conventional charge-based architectures are approaching fundamental limits in energy efficiency and heat dissipation. Spintronics offers a promising alternative by exploiting the electron's spin, yet the efficient manipulation of magnetic states remains a primary challenge. While current-driven methods suffer from Joule heating and conventional voltage-controlled magnetic anisotropy (VCMA) is inherently volatile, the integration of ferroelectric materials into spintronic heterostructures presents a pathway to non-volatile electric-field control. This thesis investigates the interplay between CMOS-compatible ferroelectric hafnium-zirconium oxide (HZO) and ferromagnetic cobalt in TiN/HZO/Co/Pt heterostructures. After identifying a processing window that ensures the coexistence of robust ferroelectricity (P_r =12 μC/cm²) and perpendicular magnetic anisotropy, we demonstrate the non-volatile ferroelectric control of interfacial magnetic properties. In-operando MOKE and transport measurements reveal a long-lasting hysteretic modulation of magnetic coercivity up to 30% (with retention exceeding 48 hours) synchronized to the ferroelectric polarization reversal. Time-resolved experiments show that this coupling can be activated with pulses shorter than 1 μs, ruling out slower magneto-ionic contributions and confirming the ferroelectric origin of the effect. Brillouin light scattering measurements identify the microscopic mechanism driving this macroscopic behavior: ferroelectric polarization modulates the interfacial Dzyaloshinskii–Moriya interaction (DMI). Specifically, the effective DMI constant is tuned between approximately 0.6 and 1.0 mJ/m² switching from inward to outward polarization, yielding a relative variation of up to 70%. Within experimental resolution, no change in magnetic anisotropy is observed, establishing chiral exchange as the magnetic interaction that is predominantly sensitive to polarization. Wide-field MOKE supports this result, showing polarization-controlled domain nucleation and expansion. Ultimately, these results establish ferroelectric polarization as a non-volatile control knob for interfacial spin-orbit physics and chiral magnetism. Since DMI governs domain-wall chirality, stability, and dynamics, its direct non-volatile ferroelectric control opens highly promising perspectives for reconfigurable domain-wall architectures and energy-efficient spin-orbit logic devices, with direct applicability in neuromorphic spintronics based on magnetic textures.

Le architetture di calcolo convenzionali stanno raggiungendo i propri limiti fondamentali di efficienza energetica e dissipazione termica. La spintronica offre un'alternativa promettente sfruttando lo spin dell'elettrone; tuttavia, la manipolazione efficiente degli stati magnetici rimane una sfida. Poiché l'iniezione di corrente causa riscaldamento Joule e l'anisotropia magnetica controllata in tensione (VCMA) è intrinsecamente volatile, l'integrazione di materiali ferroelettrici apre al un controllo efficiente e non-volatile. Questa tesi indaga l'interazione tra l'ossido di afnio-zirconio (HZO), materiale ferroelettrico compatibile con la tecnologia CMOS, e il cobalto all'interno di eterostrutture HZO/Co/Pt. Individuata una finestra di processo che garantisce la coesistenza di una robusta ferroelettricità (Pr = 12 µC/cm²) e di un'anisotropia magnetica perpendicolare, dimostriamo il controllo ferroelettrico non volatile delle proprietà magnetiche interfacciali. Caratterizzazioni MOKE e di trasporto in-operando rivelano una modulazione isteretica della coercitività magnetica fino a 30% (con stabilità superiore a 48 ore), sincronizzata con l'inversione della polarizzazione. Esperimenti risolti nel tempo mostrano che l'accoppiamento si attiva con impulsi inferiori a 1 µs, escludendo i più lenti contributi magneto-ionici e confermando l'origine puramente ferroelettrica dell'effetto. La spettroscopia Brillouin (BLS) chiarisce l'origine microscopica delle modulazioni macroscopiche: la polarizzazione ferroelettrica modula l'interazione di Dzyaloshinskii–Moriya interfacciale (DMI). Nello specifico, la costante DMI efficace viene regolata tra circa 0.6 e 1.0 mJ/m² passando da polarizzazione inward a outward, con una variazione relativa fino al 70%. Nessun cambiamento apprezzabile è riportato nell'anisotropia magnetica, confermando l'interazione di scambio chirale come il parametro magnetico più sensibile alla polarizzazione. L'imaging MOKE corrobora questo risultato, evidenziando il controllo ferroelettrico nella nucleazione ed espansione dei domini. In conclusione, questi risultati stabiliscono la polarizzazione ferroelettrica come parametro di controllo non volatile per l'interazione interfacciale spin-orbita e il magnetismo chirale. Poiché la DMI governa chiralità, stabilità e dinamica delle pareti di dominio, il suo controllo ferroelettrico apre prospettive promettenti per architetture a pareti di dominio riconfigurabili e dispositivi logici spin-orbita ad alta efficienza energetica, con diretta applicabilità nella spintronica neuromorfica.