Characterization of quantum dots and quantum shells by fluorescence microscopy

This thesis, carried out at Institut des NanoSciences de Paris (INSP), focuses on the development of a customized fluorescence microscopy set-up and its application to the optical characterization of quantum emitters. The first part of the thesis describes the design, construction, and optimization of a fluorescence microscope. Several prototype configurations were developed and evaluated to overcome challenges related to optical alignment and geometrical constraints. The final instrument incorporates a high-numerical-aperture objective, interchangeable excitation schemes with both a mercury lamp and a laser, dichroic filtering systems, and a high-precision sample holder based on piezoelectric positioning stages, providing a stable platform for high-resolution fluorescence measurements. A further design was done for the detectors, willing in the future to implement a system able to study quantum emitters and plasmonic antennas. The second part of the work is dedicated to the characterization of two classes of colloidal nanocrystals: CdS/CdSe/CdS/CdZnS quantum shells and CdSe/CdS quantum dots. Using time-correlated single-photon counting (TCSPC), photoluminescence spectroscopy, lifetime measurements, and second-order correlation analyses, the single-photon emission properties of the emitters were investigated under different excitation regimes. For quantum shells, intensity saturation curves led to the estimation of the absorption cross section while fluorescence lifetimes and g2(τ) measurements revealed single-photon emission at low excitation powers and the onset of multi-excitonic processes at higher pumping levels. These emitters where studied mainly for their future implementation in the study of whispering gallery modes microlasers. For quantum dots, the measurements confirmed single-photon emission behavior and revealed the emergence of trion states at high excitation powers, characterized by reduced fluorescence lifetimes, enhanced Auger recombination, and improved single-photon purity. Overall, this work demonstrates the successful realization of an advanced fluorescence microscopy set-up and provides a detailed optical characterization of quantum emitters. The results contribute to the understanding of single-photon emission mechanisms and establish a solid experimental foundation for future investigations of quantum nanostructures.

Questa tesi, svolta presso l'Institut des NanoSciences de Paris (INSP), si concentra sullo sviluppo di un sistema personalizzato di microscopia a fluorescenza e sulla sua applicazione alla caratterizzazione ottica di emettitori quantistici. La prima parte della tesi descrive la progettazione, la realizzazione e l’ottimizzazione di un microscopio a fluorescenza. Sono stati sviluppati e valutati diversi prototipi per superare problematiche legate all’allineamento ottico e ai vincoli geometrici del sistema. Lo strumento finale integra un obiettivo ad alta apertura numerica, schemi di eccitazione intercambiabili basati su una lampada al mercurio e su un laser, sistemi di filtraggio dicroico e un portacampioni ad alta precisione basato su motori piezoelettrici di posizionamento, fornendo una piattaforma stabile per misure di fluorescenza ad alta risoluzione. È stato inoltre sviluppato un ulteriore progetto relativo al sistema di misura, con l’obiettivo di implementare in futuro una configurazione in grado di studiare emettitori quantistici e antenne plasmoniche. La seconda parte del lavoro è dedicata alla caratterizzazione di due classi di nanocristalli colloidali: quantum shells CdS/CdSe/CdS/CdZnS e quantum dots CdSe/CdS. Utilizzando tecniche di conteggio di singoli fotoni correlato nel tempo (TCSPC), spettroscopia di fotoluminescenza, misure del tempo di vita della fluorescenza e analisi della correlazione del secondo ordine, sono state investigate le proprietà di emissione a singolo fotone degli emettitori in diversi regimi di eccitazione. Per le quantum shells, le curve di saturazione dell’intensità hanno consentito di stimare la sezione d’urto di assorbimento, mentre le misure dei tempi di vita della fluorescenza e di g2(τ) hanno evidenziato un’emissione a singolo fotone a basse potenze di eccitazione e l’insorgenza di processi multieccitonici a livelli di pompaggio più elevati. Questi emettitori sono stati studiati principalmente in vista della loro futura implementazione nello sviluppo e nella caratterizzazione di microlaser basati su modi di galleria sussurrante (whispering gallery modes). Per i quantum dots, le misure hanno confermato il comportamento da emettitore a singolo fotone e hanno rivelato la comparsa di stati trionici ad alte potenze di eccitazione, caratterizzati da tempi di vita della fluorescenza ridotti, una maggiore efficienza dei processi di ricombinazione di Auger e una migliore purezza dell’emissione a singolo fotone. Nel complesso, questo lavoro dimostra la realizzazione con successo di un avanzato sistema di microscopia a fluorescenza e fornisce una caratterizzazione ottica dettagliata di emettitori quantistici. I risultati contribuiscono alla comprensione dei meccanismi di emissione a singolo fotone e costituiscono una solida base sperimentale per future indagini su nanostrutture quantistiche.