Studio teorico computazionale sulla propagazione di luce in un materiale gerarchico multiscala

The primary objective of the present work is to develop a theoretical and computational model aimed at describing light propagation through multiscale organised nanostructured media. Such materials are obtained by deposition of semiconducting nanoparticles on a substrate surface. Recent experimental studies have proven that the optical properties of these aggregates may exhibit strong dependence on the morphology at the nanoscale. It has been pointed out that they could act as potential candidates for the development of new generation solar cells (DSSCs). It is indeed believed that the high porosity at the nanoscale could enhance multiple scattering effects within the material and, hence, increase the absorption probability in the functionalised structure. The model is based on the assumption that the optical behaviour of the single nanoparticle (modelled as a homogeneous and isotropic dielectric sphere) can fully be described by the electric dipole moment originated, in its volume, by the presence of the external incident wave and the scattered waves coming from different particles within the aggregate. The coarse-grained dipole moment distribution generated in the medium is determined through a perturbative approach, which allows to account for multiple scattering effects in a very natural and physically transparent fashion. In order to simulate the growth of nanostructured thin films assembled by nanoparticles, a ballistic deposition model is proposed, in which identical spherical particles are dropped on a lattice substrate, giving rise to tree-like structures closely resembling the real ones. The simulation tool allows to control the morphologic and structural properties of the resulting object. The final part of the work is devoted to the investigation of the relationship between structural and optical properties. In particular, both the quantitative and the qualitative behaviour of global optical parameters (e.g. scattering and absorption cross sections, haze factor) are analyzed as a function of structural parameters characterizing the aggregate as a whole. Results are compared with the predictions of an approximate theory of the optics of fractal systems.

Scopo principale di questo lavoro di tesi è lo sviluppo di un modello teorico-computazionale per la descrizione della propagazione della luce in un materiale nanostrutturato caratterizzato da organizzazione multiscala. Il mezzo è realizzato mediante deposizione di nanoparticelle -di materiale semiconduttore- su di un substrato di supporto. Recenti studi sperimentali hanno dimostrato che le proprietà ottiche di questi materiali possono esibire una forte dipendenza dalle proprietà morfologiche alla scala nanometrica. Essi sono stati indicati come potenziali candidati per lo sviluppo di celle solari di nuova generazione (DSSC). Si ritiene infatti che l'elevata porosità della struttura favorisca lo scattering multiplo dell'onda al suo interno e, di conseguenza, la probabilità di un suo completo assorbimento -una volta che il materiale sia funzionalizzato- ne risulti incrementata. Il modello si fonda sull'ipotesi che il comportamento ottico di ogni nanoparticella (modellizzata da una sfera dielettrica omogenea ed isotropa) sia completamente descritto dal momento di dipolo elettrico generato, nel suo volume, dall'onda esterna e dalle onde diffuse dalle altre nanoparticelle che compongono l'aggregato. La distribuzione discreta di dipoli elettrici eccitati nel mezzo è determinata seguendo un approccio perturbativo, che permette di introdurre in modo naturale la descrizione dello scattering multiplo dell'onda all'interno del materiale. In secondo luogo, si propone un modello per la crescita di strutture assemblate da particelle sferiche mediante deposizione, in regime balistico, su un substrato solido. Lo scopo è di simulare il processo di crescita reale, ottenendo strutture di caratteristiche analoghe a quelle realizzate in laboratorio, con il vantaggio di poter variarne a piacimento la conformazione strutturale. Infine, le proprietà ottiche di questi sistemi vengono investigate, in particolare tentando di evidenziare il legame tra parametri ottici globali (sezioni d'urto di scattering e assorbimento, haze factor) e morfologia dell'aggregato. I risultati ottenuti sono confrontati con le predizioni di una teoria approssimata dell'ottica di sistemi frattali.