La combustione di biomassa in piccoli imnpianti residenziali : emissioni, incertezze, scenari di riduzione

Biomass combustion is an important source of air pollution – especially for particulate matter and for some trace pollutants, like polycyclic aromatic hydrocarbons – and one of the emission sources with largest uncertainty, due to its diffuse character and to the lack of specific studies, in particular for southern Europe. The purpose of the present work is the assessment of the emissions originating from small residential biomass plants; furthermore, the main factors influencing emissions have been evaluated through an extended experimental campaign, involving different appliance and biomass types and supported by a thorough literature review. Other goals have been the quantification of the confidence intervals in the emission inventories, and in a case study (the Lombardy region) an evaluation of emission scenarios for the next years, on the base of appliance renewal. The first activity has been a literature review concerning residential biomass combustion, aimed at the identification of the most important aspects influencing the emission process. Particular attention has been paid to the following topics: - dynamics of pollutants formation during the combustion; - average emission of macropollutants - particulate matter (PM), carbon monoxide (CO), non methanic volatile organic compounds (NMVOC) - and trace pollutants - in particular polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) and dioxins (PCDD/F); - PM speciation and consequent black carbon and organic carbon emissions; - particle size distribution; - uncertainty analysis; - technological perspectives, concerning in particular PM aftertreatment units. The experimental part of the work has been realized within the framework of a collaboration between DICA, ARPA Lombardia, ENEA and Innovhub – Stazione Sperimentale per i Combustibili (SSC), through a measurement campaign conducted on different types of heating appliances, representative of small scale residential units mostly utilized in Italy. A critical point of the campaign is that measurements are usually performed in stationary combustion conditions, significantly different from the real ones. Therefore, part of the activity has been devoted to the preliminary evaluation of real scale operating regimes, conducted by in-field measurement of the temperature: a data-logger has been installed in the combustion chamber of 13 different appliances, and the temperature has been registered for more than 1.300 hours, examining the different phases of the combustion process. The data collected have been used to define a combustion cycle for the evaluation of emissions in the laboratory test bench that properly simulates real operating conditions of the heating appliance. For closed fireplaces and wood stoves two different procedures have been defined: a ‘normal cycle’ and a cycle with overload and closure of the air inlet in the final phase (most typical of ‘real life’ behavior in the evening and during the night). Further measurements have been performed on automatic plants (pellet boilers and stoves): since in such appliances emissions are not so sensitive to the combustion phase, measurements have been performed in stationary condition. The experimental investigation, conducted at SSC laboratory, includes as a whole emissions measurements for 63 different combustion cycles on manually fed appliances and 9 on automatic appliances; for each cycle combustion parameters (oxygen, temperature) and macropollutants (PM, NMVOC, NOx) have been monitored. In addition, further measurements have been performed on polycyclic aromatic hydrocarbon, dioxins, fine particles, PM with different measurement methods. Data have been statistically elaborated, and the influence of different factors (i.e.: type of wood, appliance and combustion cycle) have been examined. Gaseous macropollutants and combustion parameters have been measured every few seconds. Analytical data have been made available by SSC with emission factors, determined from the raw data with the methodology suggested by the UNI-EN normative. The results obtained through data processing have proven that this methodology, that implies the use of averaged values of the mass flow and of the oxygen content in the effluent, is not appropriate for cycles in which the combustion parameters are highly variable. Therefore emission factors have been recalculated with a methodology that uses a more detailed approach, and a statistical evaluation of the most influent parameters has been performed. The emission factors obtained by the experimental campaign have been compared with values available in the reference literature, underlining differences and uncertainties. By further data processing of the whole ensemble of experimental results and literature values, new average emission factors per appliance type and related uncertainty intervals have been proposed and finally applied to assess sectorial emissions in two case studies: Italy and Lombardy. A more specific part of data analysis and evaluation has been devoted to the peculiar features of the combustion phases, in terms of combustion parameters and pollutants emission, and to the variations for different appliance types. In particular, the initial, steady and final phases of the combustion process have been examined; specific attention has been dedicated to the cycle with final overload. An interesting aspect related to biomass combustion is connected to black carbon (BC) and organic carbon (OC) emissions: these PM components are considered important for climate change, but have not been thoroughly investigated until now. A measurement of BC and OC have not been performed during the experimental campaign; nevertheless a specific evaluation has been made in the present work, assessing average emission factors from a literature review, and calculating emissions in a case study. The research activity has been further developed in the elaboration of a regional inventory, comprehensive of all BC and OC emission sources. The inventory identifies as dominant sources diesel vehicles and residential use of biomass, responsible together of more than 70% of overall emissions. In the biomass sector specific attention has been given to the uncertainty assessment, that has been performed with the Monte Carlo method; a preliminary evaluation of the probability density function of every variable has been performed. In the case study of Lombardy, PM emission scenarios prospected for the period 2010-2020 have been calculated on the basis of biomass use trend and appliance renewal rate. In particular, the ‘business as usual’ scenario has forecasted in the next years a period of increasing PM emissions, due to an enhancement of biomass use in the residential sector, followed by a decrease in consequence of the better energy efficiency of new appliances. In the absence of specific policy aimed at appliance renewal and at a sharp improvement in the efficiency, 2020 emissions will be still higher. A more advanced evaluation of uncertainty has been performed in the case of benzo(a)pyrene emissions: starting from probability and possibility curves associated to biomass use and emission factors, the Monte Carlo method has been applied in the pure probabilistic and hybrid probabilistic – possibilistic version, comparing results.

La combustione domestica della biomassa costituisce un’importante fonte di emissioni in atmosfera – soprattutto per il particolato ed alcuni microinquinanti, come gli idrocarburi policiclici aromatici – ed è anche una delle sorgenti la cui quantificazione presenta i più ampi margini di incertezza, sia per il suo carattere diffuso sia per la scarsità di studi specifici, soprattutto nel sud Europa. Il lavoro di tesi ha avuto come obiettivo la stima del contributo emissivo dei piccoli impianti a biomassa e la valutazione dei fattori più importanti che influiscono sulle emissioni, tramite un’estesa campagna sperimentale su diverse tipologie di apparecchi ed essenze legnose, supportata da un’approfondita rassegna della letteratura esistente. Altri obiettivi sono stati la quantificazione degli intervalli di confidenza negli inventari delle emissioni ed in un caso di studio (la Regione Lombardia) l’analisi, sulla base del rinnovo del parco impiantistico atteso negli anni futuri, della possibile evoluzione delle emissioni. La prima attività è consistita in una review della letteratura scientifica inerente la combustione domestica delle biomasse, volta da identificare tutti gli aspetti che influenzano l’emissione di inquinanti. Specifica attenzione è stata data alle seguenti tematiche: - meccanismi di formazione degli inquinanti; - emissioni medie di macroinquinanti - particolato (PM), monossido di carbonio (CO), composti organici volatili non metanici (COVNM) - e microinquinanti - in particolare idrocarburi policiclici aromatici (IPA) e diossine (PCDD/F); - speciazione del PM e conseguenti emissioni di ‘black carbon’ ed ‘organic carbon’; - distribuzione granulometrica delle polveri emesse; - analisi delle incertezze; - prospettive tecnologiche, in particolare per i dispositivi di abbattimento a valle degli inquinanti. La parte sperimentale è stata svolta nell’ambito di una collaborazione fra il DICA, ARPA Lombardia, ENEA e Stazione Sperimentale dei Combustibili (SSC), che ha realizzato misure emissive su alcuni degli apparecchi del settore residenziale di maggiore uso in Italia. Uno degli elementi critici delle misure di laboratorio è costituito dal fatto che le emissioni sono misurate in condizioni di combustione stazionaria, molto distanti da quelle reali per i piccoli impianti domestici. Una parte iniziale dell’attività è stata quindi volta a realizzare misure della temperatura “in campo”, mediante un data-logger che è stato installato nella camera di combustione di 13 diversi apparecchi utilizzati in abitazioni private, registrando complessivamente i dati di temperatura per più di 1.300 ore, ed esaminando di conseguenza le caratteristiche delle diverse fasi della combustione. I dati raccolti sono stati utilizzati per definire un ciclo di combustione per la valutazione delle emissioni in laboratorio atto a simulare le reali condizioni operative degli apparecchi. Per stufe a legna e camini chiusi si sono definite due tipologie, un ciclo normale ed uno con sovraccarico finale dell’apparecchio e chiusura della valvola di afflusso dell’aria (circostanza che si verifica abitualmente, soprattutto nelle ore serali e notturne). La campagna sperimentale, condotta nei laboratori di SSC, include complessivamente 63 cicli di combustione su apparecchi ad alimentazione manuale e 9 su apparecchi automatici; per ciascun ciclo sono stati misurati i parametri di combustione (temperatura ed ossigeno nei fumi) ed i macroinquinanti emessi (PM, CO, COVNM, NOx). Si sono inoltre effettuate misure aggiuntive che riguardano idrocarburi policiclici aromatici, diossine, frazioni fini del particolato, misura del PM con altre metodiche. Si è provveduto alla elaborazione statistica dei dati, indagando sull’influenza dei diversi fattori, quali la tipologia di essenza legnosa, il tipo di apparecchio, il ciclo di combustione. Per i macroinquinanti gassosi è risultata disponibile una registrazione in continuo, così come per i principali parametri di combustione. La campagna sperimentale ha reso disponibile, oltre ai dati di concentrazione degli inquinanti, anche i fattori di emissione, elaborati a partire dai dati grezzi mediante la metodologia suggerita dalle norme UNI-EN. N. I risultati ottenuti dalle elaborazioni hanno dimostrato che questa metodologia, che prevede l’utilizzo di valori medi della portata specifica dei fumi e del tenore di ossigeno negli stessi, non è adatta a cicli di combustione che provocano un andamento molto variabile dei parametri della combustione. Si è quindi proceduto ad un ricalcolo dei fattori di emissione con una metodologia che prevede un approccio più dettagliato, e ad una valutazione statistica dei risultati volta ad identificare i fattori più influenti. I fattori di emissione ottenuti dalla campagna sperimentale sono stati confrontati con quelli raccolti nel corso della review di letteratura, evidenziando le eventuali variazioni ed i fattori di incertezza. Mediante l’ulteriore elaborazione dell’insieme dei dati formato da review e risultati sperimentali, si sono ottenuti dei fattori di emissione medi per tipo di apparecchio ed i relativi intervalli di incertezza, successivamente utilizzati per la stima delle emissioni inquinanti in due casi di studio, Italia e Lombardia. Una parte specifica delle elaborazioni è stata volta ed evidenziare le caratteristiche peculiari del processo di combustione e delle emissioni nelle diverse fasi del ciclo, e come queste si differenziano nei vari apparecchi testati: si sono analizzate in particolare la fase iniziale della combustione, la fase di combustione a regime e la fase finale – evidenziando le differenze riscontrabili nei casi di sovraccarico finale dell’apparecchio. Uno degli aspetti poco indagati della combustione di biomassa è costituito dalle emissioni di ‘black carbon’ (BC) ed ‘organic carbon’ (OC) associate (sulle quali vi è crescente interesse a causa delle loro proprietà climalteranti): pur non essendo prevista la misura di questi inquinanti nell’ambito della campagna sperimentale, nel lavoro di tesi si è inserito uno specifico approfondimento su questo argomento, stimando fattori di emissione medi ed emissioni in un caso di studio a partire dai dati di letteratura. L’attività di ricerca è stata poi sviluppata nell’elaborazione di un primo inventario regionale, riguardante tutte le fonti emissive di BC ed OC. Nel settore delle biomasse specifica attenzione è stata data alla stima delle incertezze correlate, che sono state calcolate mediante il metodo Monte Carlo tramite l’elaborazione di curve di probabilità per tutte le variabili coinvolte. Nel caso della Lombardia i trend di utilizzo delle biomasse e di rinnovo del parco impiantistico sono stati elaborati costruendo scenari relativi alle emissioni di particolato nel periodo 2010-2020. Si è messo in luce, in particolare, come è possibile prevedere nei prossimi anni, in assenza di misure ad hoc, un iniziale incremento delle emissioni di PM10 a causa di un maggiore utilizzo della biomassa nel settore civile; tale trend potrebbe successivamente invertirsi a causa di un maggiore utilizzo di apparecchi più efficienti, ad esempio impianti a pellet. Le emissioni al 2020 resteranno comunque molto elevate in assenza di un rinnovo spinto degli apparecchi, in grado di portare ad un netto aumento dell’efficienza. Una valutazione più avanzata dell’incertezza è stata fatta nel caso delle emissioni di benzo(a)pirene: partendo dalle curve di probabilità e di possibilità associabili ai fattori che influiscono sull’emissione, la stima è stata oggetto di valutazione mediante l’utilizzo del metodo Monte Carlo sia in versione probabilistica che in versione ibrida probabilistica-possibilistica.