Fundamental assessment of gas to particle mass transfer in microchannel packed bed reactors

In this work, gas-to-particle mass transfer phenomena in micro-channel packed bed reactors are studied in detail by the means of Computational Fluid Dynamics. Such micro-channel reactor technology is considered one of the key-factors towards the intensification and development of advanced chemical processes for energy and environment. In fact, such micro-reactors allow incorporating and coupling different properties, which are crucial in order to enhance the efficiency of the process. Thanks to the unusual geometry, micro-channel reactors have a high surface area-to-volume ratio as well as improved transport properties. The comparisons with the CFD results demonstrate that the Sherwood number in micro-channel reactors is considerably different from those predicted by the state of the art correlations. In particular, the Wakao and Funazkri [1] and Yoshida et al.[2] correlations are found to overestimate the Sherwood number in micro-channels of a factor of two. More specifically the analysis shows that these differences are not related to the micro-dimensions (e.g 600 μm and 300 μm sphere diameter), but to the unconventional tube-to-particle diameter ratio. These differences depend on the unusual geometry of the micro-channel reactors. In particular the deviation of the Sherwood number is related to the wall effect that creates an inhomogeneous flow distribution over the cross section. This leads to lower mass transfer properties for these unconventional devices, due to the preferential channeling of the fluid close to the wall where the porosity is higher and the contact area between fluid and particles per reactor volume is smaller. This effect is not specific of the micro-dimensions (e.g. 0.6 mm spheres diameter and 4 mm tube diameter), but also observed for “conventional” dimensions with the same tube-to-particle diameter ratio (e.g. 6 mm sphere diameter and 40 mm tube). Same behavior is found for a different a different tube-to-particle diameter ratio (e.g. 0.3 mm sphere diameter and 4 mm tube). The CFD analysis points out that the mass transfer coefficient is higher for the channel with higher tube-to-particle diameter ratio, especially for Reynolds number higher than 40. This seems to be associated to the less importance of channeling near the wall for the highest tube-to-particle diameter ratio investigated. The dependence on the tube-to-particle diameter ratio is observed also for the pressure drops. The pressure drops in these unconventional devices can be predicted by literature correlations, which take into account the wall the tube-to-particle diameter ratio (e.g. Eisfeld et at. [3]).

In questo lavoro di tesi, i fenomeni di trasporto di materia tra la particella e il gas in micro- channel reactors sono studiati in modo approfondito con un’analisi di fluidodinamica computazionale (CFD). La tecnologia dei micro-channel reactors è considerata uno dei fattori chiave verso l'intensificazione e lo sviluppo di processi chimici per l'energia e l'ambiente. Questi micro-reattori possono integrare e accoppiare diverse proprietà, che sono cruciali al fine di migliorare l’efficienza del processo. Grazie alle micro-dimensioni, questi reattori hanno un rapporto area superficiale per volume tale migliorare le proprietà di trasferimento di massa e di materia. Il confronto con i risultati CFD dimostra che il numero di Sherwood nei micro-channel reactors è diverso da quello predetto dalle correlazioni presenti in letteratura. In particolare, si osserva come le correlazioni di Wakao and Funazkri [1] and Yoshida et al.[2] sovrastimino il valore di Sherwood di un fattore due. Quindi queste differenze dei numeri di Sherwood nei micro-channel reactors sono legate alla loro particolare geometria e all'effetto di parete che crea una distribuzione del flusso disomogenea, che a sua volta causa una riduzione delle proprietà di trasferimento di materia nel reattore. Questa diminuzione non è specifica delle micro-dimesioni (e.g. diametro sfere di 0.6 mm e diametro tubo di 4 mm), ma è osservata anche in reattori con dimensioni “convenzionali” e con lo stesso rapporto tra il diametro del tubo e della particella (e.g. diametro sfere di 6 mm e diametro tubo di 40 mm). Lo stesso fenomeno si osserva anche per micro-reattori con un diverso rapporto tra il diametro del tubo e quello della particella (e.g. diametro sfere di 0.3 mm e diametro tubo di 4 mm). L'analisi CFD mostra che il coefficiente di scambio di materia è più alto per reattori con un più alto rapporto tra il diametro del tubo e quello della particella, specialmente per numeri di Reynolds superiori a 40. Questo effetto sembra associato alla minore importanza dei fenomeni di channeling per reattori con più alti rapporti tra il diametro del tubo e il diametro della particella. La dipendenza dal rapporto tra il diametro del tubo e quello della particella si osserva anche per le perdite di carico. In questi dispositivi non convenzionali le perdite di carico possono essere descritte e predette solamente da correlazioni di letteratura che considerano l’effetto di parete (ad esempio Eisfeld et al. [3]), il quale è descritto dal rapporto tra il diametro del tubo e quello della particella.