Investigation of the standard SCR mechanisn over a Fe zeolite catalyst by transient resposnse and chemical trapping techniques

The selective catalytic reduction (SCR) process is an effective way to tackle the stringent regulations imposed by international legislation for the nitrogen oxides emissions in atmosphere by internal combustion engines. A promising group of catalysts is represented by the metal promoted zeolites that have shown outstanding performances with respect to conventional systems (e.g. V2O5-WO3/TiO2). Despite the intense research work, a clear and comprehensive mechanism for the Standard SCR reaction over these catalysts is still missing. The aim of the present work is to derive a satisfactory mechanism of reaction and to clearly identify the related reaction intermediates over a typical Fe-zeolite SCR catalyst. To this purpose two main experimental tools have been utilized: i) transient response analysis by means of gas phase kinetic experiments, and ii) FT-IR spectroscopic techniques. The novelty of this work, beside the results shown, lays in the utilization of a chemical trapping technique, involving the utilization of BaO-Al2O3 in addition to the Fe-zeolite catalyst, to block the reactive and unstable reaction intermediates. This new approach has given unexpected results, working in a very effective way. The mechanism here presented represents the first step towards a more efficient catalyst design and towards an increase in the SCR system performances.

Il processo di riduzione catalitica degli ossidi di azoto è un sistema efficace per rispettare la regolamentazione sempre più stringente, imposta dalla legislazione internazionale, riguardante le emissioni in atmosfera dei motori a combustione interna. Le zeoliti promosse con atomi metallici costituiscono un gruppo promettente di catalizzatori ed hanno dimostrato prestazioni di gran lunga superiori ai sistemi convenzionali (es. V2O5-WO3/TiO2). Tuttavia, nonostante l’inteso lavoro di ricerca, un meccanismo chiaro e comprensivo della reazione Standard SCR su questi catalizzatori non è ancora stato elaborato. Lo scopo del presente lavoro è di colmare questa lacuna derivando un meccanismo soddisfacente e identificando gli intermedi di reazione coinvolti su un tipico catalizzatore SCR di Fe zeolite. Al fine di raggiungere questo obiettivo sono stati usati due strumenti sperimentali: i) metodi di risposta in transitorio con esperimenti cinetici in fase gas e ii) analisi spettroscopica a infrarossi. La novità del lavoro, oltre ai risultati presentati, consiste nell’utilizzo di una tecnica di intrappolamento chimico che coinvolge l’uso del BaO-Al2O3 in aggiunta alla Fe zeolite al fine di bloccare gli intermedi di reazione reattivi e instabili. Questo approccio innovativo ha dato risultati inaspettati, risultando estremamente utile. Il meccanismo qui proposto rappresenta un primo passo verso l’ottimizzazione del design dei catalizzatori e l’aumento delle prestazioni del sistema SCR.