Single photon acquisition in CCD detectors for high resolution resonant inelastic soft X-ray scattering

Resonant Inelastic X-ray Scattering (RIXS) is a synchrotron based spectroscopic technique that in the last 15 years has been growing to become one of the most innovative and powerful tools for the study of the magnetic and electronic structure of solids and molecules. One of the most profitable applications of RIXS is connected to the study of magnetic and electronic properties of transition elements and rare earth compounds. RIXS offers in fact the unique possibility of studying energy- and momentum-resolved neutral elementary excitations, with bulk sensitivity and chemical selectivity. Among others, one of the most original recent applications of RIXS has been the discovery of charge density modulations in high Tc superconducting cuprates, in particular underdoped YBCO. In this thesis I will present some recent results showing the presence of charge density waves (CDW) also in optimally doped Bi2212. This very important discovery can help to shade light on the nature of these charge orderings and of the pseudogap phase. The detection of this ordering was possible thanks to the momentum and energy resolution of RIXS, that allowed the study of a very small modulation of the elastic peak, by separating the elastic signal from the rest of the spectrum. Being this technique so promising, in the last years the synchrotron facilities have designed and built several dedicated instruments, with increasing energy resolution and sample position control. Among these, the group of Politecnico di Milano lead by Prof. Giacomo Ghiringhelli and Prof. Lucio Braicovich has been contributing to the design and construction of a new high resolution RIXS spectrometer for soft x-rays, called ERIXS, that will be mounted on the new ID32 beamline at ESRF. The group has a well-established experience in the field, having designed the spectrometers AXES, mounted at ID08 beamline at ESRF and SAXES, mounted at ADRESS beamline at SLS. Both these spectrometers have had a crucial influence on the success of RIXS, having provided almost all the important RIXS results of the last 10 years in the soft x-ray range. The ERIXS spectrometer at ID32 has been designed to improve the energy resolution by 5 times with respect to AXES at ID08, while increasing the overall count rate by a factor of 3. These are unprecedented performances that can be achieved only through an extreme optimization of all the components of the beam line and of the spectrometer. There comes the work described in this thesis, which deals with an innovative utilization of the CCD detector already in use on AXES. In this spectroscopy, the energy of scattered photons is determined by dispersing them with a diffraction grating and imaging their intensity distribution vs diffraction angle using a position sensitive detector. One of the crucial limiting factors is then the spatial resolution of the detector. The most used image sensors for x-rays applications, thanks to their high efficiency, low noise and versatility, are the charge coupled device (CCD) detectors. In these commercially available devices, the spatial resolution has been reported at ~25 micron FWHM independently of the pixel size, for soft x-rays. When a photon is absorbed in the active layer at the surface of the detector a large number of electorn-hole pairs are generated, and an electron cloud diffuses in the material before being captured by the potential wells of physical pixels fabricated in the wafer. Depending on the pixel size the charge cloud is spread over several neighboring pixels, thus reducing the spatial resolution of the detector. On the other hand, these spots can allow the use of centroiding techniques to determine the exact position of impact of photons, achieving a resolution which is better than the pixel size. This thesis describes the development and test of an algorithm that allows a significative enhancement in the detector resolution, using a single photon centroid reconstruction. The determination of the photon impact position is based on the calculation of the center of mass (COM) of a group of pixels containing the spot, i.e. it is performed an average of the pixels' positions using as weight the signal accumulated inside each pixel. In order to evaluate the actual performances of our code (effective spatial resolution, speed and limitations due to overlapping events), a resolution test was carried out in the labs of Politecnico di Milano, using a traditional x-ray source. The experimental set-up allows a very direct measurement of the resolution, by analysing the sharpness of the shadow of a razor blade edge on acquired images. The detector used for these tests is a CCD of Princeton Instrument (PI-SX 1300, 20 micron pixel size), used at ESRF until some years ago for soft x-rays detection. In addition to the experimental test the software was used also on "virtual" images obtained by MonteCarlo generation of photon impact and of the relative charge cloud. In this way the ultimate performances of the code could be tested under controlled conditions and the effect of pixel size, cloud dimensions and readout noise on the final result could be simulated. The resolution achieved is excellent in both the tests, being around 7 micron on experimental data and 2 micron in the ideal case of simulations. The experimental value is excellent because it would fulfill the target of 10 micron resolution required for the optimal performances of ERIXS. The theoretical limit of 2 micron although obtained by neglecting the effects of read-out noise, demonstrate that a large margin of improvement is available for the future. The discrepancy between simulations and measurements can be attributed, at least partly, to geometrical limitations in the optical system used for the tests. Despite the encouraging results on resolution, some artifacts were observed on the images after the elaboration, due to possible errors related to the COM calculation. These can occur when some pixels of a spot are not considered for the reconstruction of a spot, or if their signal is overwhelmed by noise. Several methods to overcome these artifacts are under study while writing this thesis and they bode well for the elimination of the problem. Another problem related to the use of the software for synchrotron spectroscopies arises from the requirement of a low photon density on the images to be analyses with the developed software. As a matter of fact, the centroid reconstruction can work only if the spots generated by the photons do not overlap each other. A low local density of photons accumulated during each single exposure of the CCD to the incoming beam implies a much more frequent reading of the CCD in the single photon detection mode than in the traditional one. A quick test performed at ESRF to evaluate the exposure time under typical experimental conditions indicates that an exposure time lower than 40 seconds is necessary. The readout time of the CCD is around this same value if the whole detector area is used in the low noise / low speed read-out mode to acquire the image, but can be reduced to less than 10 seconds by selecting only a smaller region. However, this need of acquiring many images with short exposure time for every spectrum causes a significative loss in duty cycle and therefore a loss in efficiency, which is the most important limiting factor to the use of the centroid reconstruction methods on CCD detectors. Ultimately, the work presented in this thesis is a trailblazing study of the possibility of the single photon counting centroid reconstruction in the soft x-rays range. As a matter of fact, these resolution enhancement methods are already well established for photons of higher energy, which produce a bigger charge cloud that simplify the use of centroid reconstruction algorithms. Here, it is demonstrated the possibility of achieving an important resolution enhancement through a software elaboration of images acquired by an high quality traditional CCD detector for soft x-rays. The possibility to use a traditional detector instead of one specifically designed for this application is of fundamental importance. Apart from the lower cost of the device, the possibility to use a single detector to acquire images to be elaborated with the traditional or with the single photon counting algorithm can allow to shift between the two methods just by changing the CCD acquisition parameters. The only but important price to pay for using a traditional CCD detector instead of those designed for this purpose is a loss of duty cycle and thus a loss of overall efficiency of the RIXS apparatus: this is a crucial limitation for a technique hampered until now mainly by the counting rate. Anyway this problem can be reduced by modifying the parameters that influence the readout time and it will be probably further canceled during next years thanks to the increasing reading speed of these devices. The software is expected to be ready to be used for the application in synchrotron spectroscopies by the first RIXS experiment of ID32, foreseen for the last months of 2014.

Lo scattering anelastico risonante di raggi X (RIXS - Resonant Inelastic X-ray Scattering) è una tecnica spettroscopica basata sull'utilizzo della radiazione di sincrotrone che ha dimostrato, nel corso degli ultimi 15 anni, le sue enormi potenzialità per lo studio della struttura elettronica e magnetica di solidi cristallini e di singole molecole. Il campo di applicazione che maggiormente ha beneficiato delle esclusive proprietà del RIXS è lo studio delle proprietà elettroniche e magnetiche di composti contenenti metalli di transizione o terre rare. Tale tecnica spettroscopica offre infatti la possibilità di studiare le eccitazioni elementari di questi materiali con risoluzione in momento ed energia. Essendo una tecnica risonante e utilizzando fotoni sia in ingresso che in uscita dal materiale, essa permette inoltre di discriminare gli elementi e il loro stato di ossidazione, di sondare il volume del campione e di mantenerne la neutralità di carica. Una delle applicazioni più recenti ed originali del RIXS ha portato alla scoperta di modulazioni della densità di carica in cuprati superconduttori ad alta temperatura critica, in particolare in campioni di YBCO con bassi drogaggi. In questa tesi verranno presentati alcuni risultati recenti che mostrano la presenza di onde di densità di carica (charge density waves - CDW) anche in Bi2212 con drogaggi ottimali. Si tratta di una scoperta molto importante che può aiutare a far luce sulla natura di questi ordinamenti di carica e sulle proprietà della regione del diagramma di fase denominata pseudogap in cui le CDW sono state finora rilevate. Un ruolo fondamentale per tale scoperta è da attribuirsi alla risoluzione in energia del RIXS, che ha permesso di riconoscere anche le più piccole modulazioni del picco elastico, separando il suo contributo dal resto dello spettro. Essendo questa tecnica così promettente, molti dei principali sincrotroni di tutto il mondo stanno in questi anni progettando e costruendo molti strumenti dedicati al RIXS, dotati di una sempre migliore risoluzione in energia e di controllo sulla posizione angolare del campione. In questo contesto, il gruppo guidato dal Prof. Giacomo Ghiringhelli e dal Prof. Lucio Braicovich presso il Politecnico di Milano ha contribuito alla progettazione e costruzione di un nuovo spettrometro RIXS ad alta risoluzione per raggi X soffici, chiamato ERIXS, che sarà in funzione dal 2014 sulla beamline ID32 dell’European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) a Grenoble. Il gruppo ha una lunga esperienza nel campo, avendo già progettato gli spettrometri AXES, montato sulla beamline ID08 a ESRF, e SAXES, montato sulla beamline ADRESS al Synchrotron Light Source (SLS) di Villigen. Entrambi questi spettrometri hanno avuto un’influenza cruciale sul successo del RIXS, avendo fornito i risultati più importanti raggiunti negli ultimi 10 anni dal RIXS con raggi X soffici. Lo spettrometro ERIXS su ID32 è stato progettato per migliorare la risoluzione energetica di 5 volte rispetto ad AXES su ID08, mentre per quanto riguarda il conteggio di fotoni è previsto un aumento di intensità del segnale di un fattore superiore a 3. Si tratta di prestazioni senza precedenti, che possono essere raggiunte solo attraverso la massima ottimizzazione di tutti i componenti della beamline e dello spettrometro. In tale contesto si inquadra il lavoro descritto in questa tesi, che riguarda una innovativa modalità di utilizzo del detector CCD già in uso su AXES. Per effettuare una spettroscopia RIXS l’energia dei fotoni diffusi dal campione viene determinata disperdendoli attraverso un reticolo diffrattivo e rilevando l’intensità in funzione dell’angolo di dispersione mediante un detector sensible alla posizione. Uno dei fattori cruciali per lo spettrometro è pertanto la risoluzione spaziale del detector. I sensori di immagine più utilizzati per applicazioni con raggi X, grazie al loro basso rumore, alta efficienza e versatilità, sono i rilevatori che utilizzano i cosiddetti dispositivi ad accoppiamento di carica e prendono il nome, dall'inglese, di charge coupled device (CCD) detectors. Si è dimostrato che la risoluzione spaziale di tali sensori commerciali, per quanto riguarda la rilevazione di raggi X soffici, è rappresentata da una gaussiana larga circa 25 micron a metà altezza, indipendentemente dalla dimensione dei pixel. L’assorbimento di un fotone nello strato attivo alla superficie del detector porta all’eccitazione di un gran numero di elettroni in banda di conduzione, i quali generano una nuvola di carica libera all’interno del materiale attorno alla posizione di impatto del fotone. Tale nuvola viene attratta dalle buche di potenziale generate dai pixel fisici fabbricati nel wafer di silicio e, durante la deriva, diffonde. Come conseguenza della diffusione, la nuvola di carica si espande e può arrivare a occupare diversi pixel vicini generando una macchia sulle immagini che limita la risoluzione spaziale del sensore. D’altra parte, su queste macchie si possono utilizzare tecniche di ricostruzione del centroide per determinare l’esatta posizione di impatto dei fotoni, raggiungendo in questo modo una risoluzione migliore anche della dimensione del pixel. Questa tesi descrive lo sviluppo e le prime prove di un algoritmo che permette un significativo miglioramento della risoluzione spaziale delle immagini del detector, attraverso un calcolo del centro delle macchie generate da ogni singolo fotone. Questa tecnica prende il nome di ricostruzione del centroide a conteggio di singolo fotone. La determinazione della posizione di impatto del fotone è basata sul calcolo del centro di massa (center of mass – COM) del gruppo di pixel contenente la macchia, effettuato eseguendo una media delle posizioni dei pixel pesate sul segnale accumulato dentro a ciascuno di essi. Al fine di valutare le effettive prestazioni del codice sviluppato, come la risoluzione spaziale e la velocità di elaborazione, nonché studiare le possibili limitazioni causate della sovrapposizione di macchie adiacenti, è stato effettuato un test di risoluzione nei laboratori del Politecnico di Milano, utilizzando una sorgente X tradizionale. L’apparato sperimentale permette una misura molto diretta della risoluzione, analizzando sulle immagini acquisite dal CCD la nettezza dell’ombra del bordo tagliente di una lametta illuminata dalla lampada X. Il detector utilizzato per questi test è un CCD della Princeton Instrument (PI-SX 1300, dimensione dei pixel 20 micron), utilizzato a ESRF fino a pochi anni fa per lo spettrometro AXES. Oltre a tale prova sperimentale, il codice è stato sottoposto a ulteriori test su immagini “virtuali” ottenute attraverso simulazioni Monte Carlo del processo che porta alla generazione delle nuvole di carica. In questo modo le prestazioni del programma sono state sperimentate sotto condizioni completamente controllabili ed è stato possibile simulare indipendentemente gli effetti sui risultati finali dovuti alle dimensioni dei pixel, alla larghezza della nuvola di carica e al rumore di lettura. La risoluzione raggiunta è ottima in entrambi i test, essendo di circa 7 micron con i dati sperimentali e 2 micron nel caso ideale delle simulazioni. Il valore sperimentale è da considerarsi eccellente perché raggiunge l’obbiettivo di 10 micron di risoluzione richiesti per garantire le prestazioni ottimali di ERIXS. Il limite teorico di 2 micron, sebbene ottenuto trascurando l’effetto del rumore di lettura, dimostra che sono ancora possibili ampi margini di miglioramento. La discrepanza dei risultati tra simulazioni e esperimenti può essere attribuita, almeno in parte, a limitazioni geometriche nel sistema ottico utilizzato per i test. Nonostante i risultati incoraggianti sulla risoluzione, alcuni artefatti sono stati osservati nelle immagini finali a seguito dell’elaborazione, causati da possibili errori legati al calcolo del centro di massa. Tali errori possono verificarsi quando i pixel più esterni di una macchia sono esclusi dal calcolo, o quando il loro segnale è coperto dal rumore. Alcuni metodi per eliminare questi artefatti sono in studio durante la scrittura di questa tesi e fanno ben presagire per l’eliminazione completa del problema. Un altro problema relativo all’uso del programma per applicazioni spettroscopiche con luce di sincrotrone nasce dalla richiesta di una bassa densità di fotoni sulle immagini da analizzare. Infatti, la ricostruzione del centroide viene eseguita correttamente solo se le macchie generate dai fotoni non si sovrappongono tra loro. Una bassa densità locale di fotoni accumulati durante ogni singola esposizione del CCD al flusso incidente implica una lettura molto più frequente del detector nella modalità a conteggio di singolo fotone, rispetto alla modalità tradizionale. Un test veloce eseguito a ESRF per valutare il tempo di esposizione in condizioni sperimentali tipiche indica che può essere necessario un tempo di esposizione minore di 40 secondi. Il tempo di lettura del CCD è attorno a questo stesso valore se tutta la superficie del detector è utilizzata per acquisire immagini nella modalità di lettura a basso rumore/bassa velocità, ma può essere ridotto a meno di 10 secondi selezionando una regione minore del sensore. Comunque, questa necessità di acquisire molte immagini con brevi tempi di esposizione per ogni spettro causa una perdita significativa del tempo di ciclo duty cycle e pertanto una perdita di efficienza, che rappresenta il più importante fattore limitante per l’uso dei metodi di ricostruzione del centroide con detector CCD. Per confronto, nella modalità di acquisizione tradizionale, il tempo di esposizione solitamente utilizzato va da 5 a 15 minuti e l’effetto del tempo di lettura sul tempo di ciclo è particamente trascurabile. Essenzialmente, il lavoro presentato in questa tesi è uno studio pionieristico della possibilità di utilizzare le tecniche di ricostruzione del centroide con raggi X soffici. Simili metodi per il miglioramento della risoluzione sono infatti già ben noti per quanto riguarda fotoni di energie più alte, che producono una nuvola di carica più estesa, sulla quale è più semplice utilizzare gli algoritmi per la ricostruzione del centroide. Con questo lavoro, viene dimostrata la possibilità di raggiungere un importante miglioramento della risoluzione attraverso un’elaborazione via software delle immagini acquisite da un detector CCD tradizionale, di alta qualità, per raggi X soffici. L’utilizzo di un detector tradizionale invece di uno progettato appositamente per questo scopo è di importanza fondamentale per le applicazioni. Oltre al vantaggio del costo decisamente minore del dispositivo, la possibilità di usufruire dello stesso sensore per acquisire immagini da elaborare con l’algoritmo tradizionale o con quello a conteggio di singolo fotone può permettere di passare da una modalità all’altra semplicemente cambiando i parametri di acquisizione del CCD. L’unico, ma importante, prezzo da pagare per l’utilizzo di un detector tradizionale al posto di uno progettato per questo scopo è una perdita di duty cycle e pertanto una perdita di efficienza dell’apparato nel complesso: questa è una limitazione importantissima per il RIXS, una tecnica il cui principale problema ad oggi è costituito dalla bassa intensità del segnale. Va comunque detto che esistono dei metodi per ridurre questa perdita di efficienza, con opportune configurazioni dei parametri che influenzano il tempo di lettura del sensore; inoltre, grazie alla crescente velocità di lettura di questi dispositivi, si può ritenere che nel corso dei prossimi anni il problema venga eliminato quasi completamente. Il lavoro sull’ottimizzazione del codice per la ricostruzione del centroide è ancora molto intenso e ci si aspetta che il software possa essere terminato in tempo per essere utilizzato nei primi esperimenti di RIXS a ID32, previsti per gli ultimi mesi del 2014.