Study of Fe- and Cu-Zeolite SCR catalysts in the presence of soot for Diesel particulate filter systems

In recent years the preservation of environment has been increasingly subject to laws and regulations to try to save the Earth reducing emissions of polluting gases. As it is known, the diesel engine vehicles release into the atmosphere large quantities of nitrogen oxides (NOx) and particulate matter (PM). During the years the rules have become increasingly stringent and the research is forced to touch new frontiers. There is a lot of interest in developing a technology that minimizes the volume and the cost to apply at exhaust gas after- treatment. In these last few years, the idea was to combine the SCR system to reduce emissions of NOx with a particulate filter (DPF). For the SCR catalysts to be used in this filter, the best for the proper cost and non-toxicity are those made of metal-promoted zeolites. This type of catalyst is used in this thesis: in particular we tested iron and copper zeolites. This research follows the thread of works held recently which have already led to understand that these catalysts are good, but the novelty of this work is to present a detailed kinetic model and to evaluate the effect of the presence of the particulates on the SCR DeNOx activity. This thesis is divided into six chapters: - Chapter 1 provides a brief introduction to the problem of pollution caused by nitrogen oxides and particulate matter, its regulations and solutions used against pollution. - Chapter 2 relates the experimentation carried out in this study, and the used procedures are described and also the characteristics of catalysts and particulate matter . - Chapter 3 is devoted to the tests and the resulting kinetic study carried out on Fe - zeolite catalyst . - Chapter 4 shows the experimentation on the Cu- zeolite catalyst , in the presence and not of particulate matter to assess any differences on the reactivity SCR . This chapter describes the experiments with different types of soot to assess whether changing the type of particulate matter, the efficiencies of abatement can change. - Chapter 5 is devoted to the detailed conclusions of all the work. This work does not run out the discussion and study of the two catalysts because the iron catalyst will be tested also in the presence of particulate matter to figure out which has better performance in the presence of carbonaceous substances.

In anni recenti la salvaguardia dell’ ambiente è stata sempre più oggetto di leggi e normative, anche a livello mondiale, per cercare di salvare il pianeta Terra riducendo le emissioni di gas inquinanti. Come è noto, i veicoli con motore diesel rilasciano in atmosfera alti quantitativi di ossidi di azoto (NOx) e di particolato (PM). Durante gli anni, le norme, per contrastare queste emissioni, si sono fatte sempre più stringenti e la ricerca viene spinta a toccare nuove frontiere. C’è molto interesse nello sviluppare una tecnologia che minimizzi i volumi e i costi necessari al sistema di post-trattamento dei gas esausti del motore. In questi ultimissimi anni è nata l’idea di combinare il sistema SCR di abbattimento delle emissioni di NOx insieme ad un filtro per il particolato (DPF). Per quanto riguarda i catalizzatori da utilizzare in questo filtro si stanno studiando, per il buon costo e la non tossicità, quelli basati su zeoliti promosse con e in questa tesi vengono testate le zeoliti a base di ferro e di rame. La presente attività di ricerca segue il filo conduttore di lavori svolti di su questa classe di catalizzatori: la novità di questo lavoro è quella di presentare un modello cinetico dettagliato e di valutare l’effetto che ha la presenza del particolato sulla reattività SCR. La presente tesi si articola in sei capitoli: - Nel capitolo 1 viene presentata una breve introduzione sul problema dell’inquinamento causato dagli ossidi di azoto e dal soot, sulle relative normative e sulle soluzioni impiegate per contrastare tale inquinamento. - Nel capitolo 2 si relaziona della sperimentazione attuata in questo studio, delle procedure utilizzate e vengono illustrate ,in dettaglio, le caratteristiche dei catalizzatori e dei particolati utilizzati. - Il capitolo 3 è dedicato alle prove di attività catalitica e al conseguente studio cinetico effettuato sul catalizzatore Fe-zeolite. - Il capitolo 4 mostra la sperimentazione sul catalizzatore Cu-zeolite, in presenza e non, di particolato, per valutare le eventuali differenze sulla reattività SCR. In questo capitolo vengono anche illustrate le sperimentazioni con differenti tipi di soot per valutare se, cambiando il tipo di particolato, possano cambiare le efficienze di abbattimento degli NOX. - Il capitolo 5 è dedicato alle conclusioni dettagliate di tutto il lavoro. Questo lavoro non esaurisce il confronto e lo studio dei due catalizzatori perché il catalizzatore di ferro andrà testato anche in presenza di particolato.