Experimental and CFD study of the NH3-SCR reactions over Cu-Zeolite catalyzed wall flow Diesel particulate filters

Vehicle exhaust gases have gained nowadays a considerable role in the emission of pollutants. To control and reduce them, a specific legislation exists. Therefore, in order to satisfy the upcoming regulations, it is necessary to develop more efficient technologies which result in reduced formation of pollutants (primary techniques), but also in improved abatement of the pollutants emitted in the flue gases (secondary techniques). In the last few years secondary techniques have become necessary on Diesel engines equipped vehicles in order to control both NOx and soot emissions. Among different secondary techniques NH3- or urea-SCR is one of the most promising technologies for the abatement of NOx. For instance, one solution is to use a Diesel Particulate Filter (DPF) to abate PM, followed by an NH3 Selective Catalytic Reduction (NH3-SCR) converter to reduce NOx. Combined DPF + NH3-SCR devices, consisting of a wall-flow filter with a SCR catalyst deposited within the porous walls (SDPF), enable a reduction of vehicle mass and pollutants emissions. This single device permits the simultaneous abatement of both PM mechanically filtered and NOx catalytically removed over the SCR catalyst. This thesis project is devoted to the experimental and modeling study of the NH3-SCR reactions over Cu-zeolites catalyzed wall-flow Diesel Particulate Filters (DPFs). An important topic is the performance comparison of samples having different active phase loads. Indeed, two different samples were tested, namely Sample A with 92 g/l of active phase load and Sample B with 48 g/l. NH3-SCR activity is investigated over both samples at different space velocities and for various reaction systems. The comparison between the catalytic activity of samples A and B is then rationalized by means of CFD simulation runs. Finally comparisons of experimental data and CFD simulations of different catalyst scales (powder vs. lab scale vs. medium scale) and configurations (filter vs. monolith) were performed. Lab Scale Filter and Medium Scale Filter experimental data are compared to assess to what extent the tested system (Lab Scale Filter) is representative of a real system (Full Scale Filter).

I gas di scarico delle automobili rappresentano oggi un consistente contributo all’emissione di inquinanti in atmosfera. Per controllarli e ridurli è stata sviluppata una legislazione appropriata ed è quindi necessario sviluppare nuove tecnologie più efficienti per cercare di soddisfare le nuove regolamentazioni. Queste tecnologie consistono sia nella riduzione della formazione di inquinanti nel motore dell’automobile (tecnologie primarie) che nella rimozione degli inquinanti già formati dai gas di scarico delle automobili stesse (tecnologie secondarie). Sono state recentemente introdotte tecnologie secondarie per la rimozione simultanea di PM e ossidi di azoto per applicazioni mobili. Tra le diverse tecnologie, la NH3-SCR o l’urea-SCR sono tra le più importanti e promettenti tecnologie per l’abbattimento di NOx. In particolare, è pratica comune utilizzare un filtro (DPF) per abbattere il PM che viene fatto seguire da un catalizzatore SCR (NH3-SCR) per abbattere gli NOx. Sono allo studio sistemi integrati, vale a dire filtri DPF con un catalizzatore SCR caricato nelle pareti porose (S-DPF), che permettono la riduzione di peso e di emissione di inquinanti. Quest'unico dispositivo permetterebbe l’abbattimento meccanico del PM e l’abbattimento chimico degli NOx. Questo lavoro di tesi è dedicato ad uno studio sperimentale e modellistico delle reazioni SCR su un filtro antiparticolato caricato con un catalizzatore SCR a base di Cu-zeolite. Un importante aspetto è il confronto di campioni a differente carico di fase attiva. Nel presente lavoro sono stati infatti testati due filtri con diverso carico di fase attiva: il Sample A con 92 g/l di fase attiva e il Sample B con 48 g/l. L’attività SCR è stata investigata su entrambi i campioni per diverse portate riferite alla fase attiva e per diversi sistemi reattivi. Il confronto di attività catalitica tra Sample A e Sample B è stato poi razionalizzato attraverso prove di simulazione CFD. Sono stati infine effettuati confronti sia sperimentali che di simulazione tra diverse scale (powder vs. lab scale vs. medium scale) e configurazioni (filtro vs. monolita). Il confronto tra le diverse scale è necessario per verificare che il sistema testato sia rappresentativo del sistema reale.