Attosecond electron dynamics in dielectric nanoparticles

High harmonic generation is the typical table top method employed to generate eXtreme Ultra-Violet (XUV) radiation in sub femtosecond time domain. This process is based on interaction of gaseous target with high intense ultrashort laser pulses. The generation of train of attosecond pulses and isolated pulses were reported in 2001 using this HHG process. From then onwards, different gating methods were developed to generate isolated pulses. However, the applications of these pulses are limited due to lower photon flux of these pulses. This thesis reports the generation of higher energy isolated attosecond pulses (IAP) through polarization gating method. This is one of the ideal methods to obtain broadband isolated pulses. This method is based on confining the HHG process to half an optical cycle by modulating the polarization of driving laser field. However, Carrier to Envelope Phase (CEP) stabilized few optical cycle femtosecond pulses are needed to generate IAP through this polarization induced confinement. We implemented hollow-core fiber compression method in differential pumping configuration to obtain near Infra-Red (IR) pulses with duration as short as 4 fs with energy of 2.5 mJ. IAPs with duration of 250 as are generated using these pulses as driving field in HHG process. Frequency resolved optical gating for complete reconstruction of attosecond bursts (FROG-CRAB) method is employed to characterize these pulses. This thesis also discusses the first pump-probe experiments in dielectric nanoparticles with attosecond temporal resolution in detail. IAP are employed along with few optical cycle IR pulses to study electron dynamics in dielectric nanoparticles through streaking spectroscopy using electron- time of flight spectrometer(e-TOF). For this, nanoparticle beam is prepared from solution and focused to interaction region in time of flight (TOF) chamber using aerodynamic lenses. These measurements are performed on different sizes of SiO2 nanoparticles and also extended to Al2O3 nanoparticles to study the dependence of the observed dynamics on chemical composition of the material. In streaking traces recorded with SiO2 nanoparticles, a delay in the photoelectron distribution is observed along the XUV-IR temporal delay axis. The cut-off photoelectrons are shifted by 350 as with respect to lower energy photoelectrons along the XUV-IR delay axis. The amount of shift linearly increases with the energy of photoelectrons. This shift represents the delay between the instant of XUV photoionization and the instant these electrons leave nanoparticles. The observed delay in high energy photoelectrons is mainly due to higher number of collisions these photoelectrons undergo before leaving the nanoparticles after the XUV induced photoionization. The observed delay of the photoelectrons in attosecond time scale opens the possibility to explore the transport properties of a wide range of materials. Second part of this thesis is focused on micro-focusing of attosecond pulses. An optical layout for obtaining aberration free micro-focused image with XUV radiation obtained by HHG process has been designed based on grazing incidence toroidal mirrors to obtain a demagnification of 10. A new XUV-XUV beamline is built in our laboratory based on this layout. In order to achieve micro-focused image, optimal alignment of the toroidal mirrors is crucial. For this, a genetic algorithm has been developed to obtain optimal alignment of the mirrors which are mounted on 6 axes stages. This new beamline with the genetic algorithm makes it possible to study electron dynamics in bio-molecules and other complex systems in sub femtosecond time domain.

La generazione di armoniche di alto ordine (HHG) è un processo fisico che si basa sull’interazione di impulsi laser ultranitensi con target gassosi, ed è utilizzato per generare radiazione coerente nell’estremo ultravioletto (XUV), la cui durata può raggiungere la scala temporale degli attosecondi. Impulsi ad attosecondi, in forma di treni ad impulsi singoli, sonon stati generati per la prima volta nel 2001. Successivamente sono state sviluppate diverse tecniche per isolare un singolo impulso dal treno, ma l’utilizzo di impulsi isolati è di solito limitato a causa del basso flusso di fotoni. Questa tesi tratta in primo luogo la generazione di impulsi isolati ad attosecondi(IAP) di alta energia (IAP) tramite la tecnica del polarization gating (PG). Questo metodo si basa sul fatto che l’efficienza del processo di HHG è fortemente dipendente dalla polarizzazione del impulso generante; modulandola opportunamente, è possibile confinare la HHG ad un solo semiciclo ottico e ottenere la generazione di un singolo impulso ad attosecondi. Per fare questo è necessario che gli impulsi generanti abbiano una durata di pochi femtosecondi e fase assoluta stabile. Attraverso la tecnica di compressione a fibra cava, in configurazione di pressure gradient, è stato possibile ottenere impulsi nella regione spettrale del visibile e vicino infrarosso con una durata di 4 fs e un’energia di 2.5 mJ. Utilizzando questi impulsi per il processo di HHG sono stati ottenuti IAP, con una durata di circa 250 as. Gli impulsi XUV sono stati caratterizzati grazie alla tecnica del “Frequency resolved optical gating for complete reconstruction of attosecond bursts” (FROG-CRAB). Nella tesi si discute l’utilizzo di tali impulsi in esperimenti pump-probe su nanoparticelle dielettriche. Nello specifico sono stati utilizzati IAP in combinazione con impulsi IR ultracorti per studiare dinamiche elettroniche ultraveloci tramite streaking spectroscopy. Per far questo le nanoparticelle sono state preparate in soluzione e, tramite gas di buffer e un sistema di lenti aerodinamiche, sono state trasportate nella zona di interazione. I fotoelettroni generati dall’interazione con gli impulsi di pump e probe sono stati raccolti in uno spettrometro di tempo di volo per elettroni. Le misure sono state svolte su nanoparticelle di SiO2 e Al2O3, per studiare la dipendenza delle dinamiche osservate in funzione della composizione chimica del target. Nelle tracce di streaking su nanoparticelle di SiO2 è stato osservato, lungo l’asse dei ritardi tra XUV e IR, uno shift temporale di circa 350 as tra i fotoelettroni al cut-off e quelli a più bassa energia, il suo cui valore cresce linearmente con l’energia dei fotoelettroni. Questo shift temporale è correlato al ritardo tra la fotoionizzazione da parte dell’impulso XUV e l’instante in cui il fotoelettrone emerge dalla nanoparticella. Questo risultato apre nuove possibilità per studiare proprietà di trasporto in un ampio range di materiali. La seconda parte della tesi si concentra sulla descrizione di un sistema di microfocalizzazione degli impulsi ad attosecondi. Nel nostro laboratorio è stato progettata e realizzata una beamline XUV-XUV, basata su un sistema ottico di specchi toroidali in grado di autocompensare ogni tipo di aberrazione e microfocalizzare la radiazione XUV con un fattore di demagnificazione pari a 10, rispetto alle dimensioni del fuoco della sorgente HHG. Per ottenere la microfocalizzazione è indispensabile disporre di un allineamento ottimale degli specchi toroidali; per questo motivo è stato sviluppato un algoritmo genetico in grado di controllare gli stage a 6 assi su cui sono montati gli specchi e ottimizzare così le dimensioni e la qualità del fuoco XUV. Questa beamline permettera di studiare nuovi processi elettronici ultraveloci in biomolecole e in altri sistemi complessi, con una risoluzione temporale ad attosecondi.