Multi-objective optimization of novel CO2 capture processes for gasification based plants

The subject of this work was the development and optimization of novel as well as conventional pre-combustion CO2 Capture and Storage (CCS) options suitable for gasification-based plants, namely Integrated Gasification Combined Cycle (IGCC) and Coal-To-Liquids (CTL) and chemicals. Detailed models of state-of-the-art Selexol and Rectisol processes have been built and calibrated in Aspen Plus. On the basis of heat integration analysis supported by the application of process integration principles, an attractive modified-Rectisol scheme based on CO2 and H2S removal via physical absorption has been defined. In addition to this, two brand-new processes, developed and patented as a result of a research collaboration pursued by the author and his supervisors together with BP (which owns the patents) were identified: TurboCapture, based on CO2 separation via partial condensation, and Hybrid, which is a synergy of TurboCapture and modified-Rectisol. To optimize the process integration a multi-objective process optimization methodology has been developed and applied. Such a strategy proved to be feasible and potentially implementable also at the industrial level and made available designs of the CCS island which look promising when compared with the benchmark ones (conventional Selexol and Rectisol). Specifically, TurboCapture looks attractive for CO2 removal rates below 80 %, whereas Hybrid is suitable for intermediate CO2 removal rates, i.e. between 80 and 90 %, and modified-Rectisol is the most attractive for CO2 removal rates greater than 90 %. The modified-Rectisol optimized options guarantee a decrease of the energy consumption up to 32 % compared to the non-optimized conventional Rectisol. Finally, the techno-economic assessment performed for an Integrated Gasification Combined Cycle case study reports attractive CO2 avoidance costs, ranging between 26 and 33 $/t of CO2 avoided for the best configurations.

La tesi di dottorato è incentrata sullo sviluppo e successiva ottimizzazione di tecnologie innovative finalizzate alla cattura e sequestro della CO2 (CCS) in impianti basati sulla gassificazione del carbone, destinati alla produzione di elettricità (IGCC) o alla sintesi di combustibili e/o di prodotti chimici. Dapprima, sono stati definiti e calibrati in Aspen Plus i modelli dettagliati dei processi Selexol e Rectisol. In secondo luogo, l’applicazione di tecniche di integrazione termica e di processo ha portato alla messa a punto di una versione ottimizzata del processo Rectisol per la rimozione combinata di gas acidi da syngas. In seguito, nell’ambito di una collaborazione di ricerca finanziata da BP, sono stati sviluppati e brevettati due processi completamente innovativi: TurboCapture e Ibrido. Il primo è basato sulla separazione della CO2 mediante liquefazione parziale a bassa temperatura, mentre l’Ibrido combina i vantaggi del TurboCapture con quelli del Rectisol. In seguito, l’applicazione dell’ottimizzazione multi-obiettivo ha portato all’identificazione delle condizioni operative ottimali per i suddetti processi. In particolare, TurboCapture risulta particolarmente interessante laddove sono richieste frazioni di rimozione della CO2 al di sotto dell’80%, l’Ibrido risulta preferibile tra l’80 e il 90%, mentre il Rectisol modificato prevale nel caso in cui siano richiesti livelli di cattura al di sopra del 90%. Infine, un’analisi tecnico-economica focalizzata su un IGCC, dimostra come l’adozione dei processi sviluppati nel contesto di questo lavoro possa garantire costi di abbattimento della CO2 particolarmente promettenti, compresi tra 26 e 33 $/t di CO2 evitata.