Ultrafast processes in a strongly coupled organic semiconductor microcavity

Strongly coupled semiconductor microcavities show interesting behavior as cavity polaritons, the normal modes of such systems, carry properties of the cavity photons as well as the excitation properties of the excitons that form them. This attracts considerable interest not only for the study of their fundamental properties but also towards novel applications like polariton lasing, light emitting diodes and Bose-Einstein condensates. In this work, microcavities with cyanine dye J-aggregates that strongly couple to the cavity mode are investigated. A Rabi spitting of about 130meV is observed in these cavities when the J-aggregate and the cavity mode energies are at resonance. Using pump-probe spectroscopy, the role of the uncoupled exciton reservoir in the relaxation dynamics of these coherent polariton states are studied. The coherent polariton states also exchange energy between their exciton and photonic parts at the Rabi frequency. The observation of these oscillations directly in time domain using time-resolved up-conversion of the transmission as well as in the frequency domain using spectral interferometry was conducted and found to agree with Transfer-Matrix calculated values. The photoluminescence from these microcavities were also studied. Emission and ultrafast spectroscopy studies on microcavities with a combination of a J-aggregate layer as well as another layer of a different dye material are also discussed.

Le microcavità a semiconduttore fortemente accoppiate mostrano un comportamento interessante come ad esempio i polaritoni di cavità, ossia i modi normali di tali sistemi che esibiscono sia le proprietà caratteristiche dei fotoni di cavità sia le proprietà fisiche degli eccitoni che le formano. Questo duplice comportamento dei polaritoni di cavità ha attratto un interesse considerevole verso lo studio non solo di nuove applicazioni come il lasing polaritonico e i diodi a emissione luminosa ma anche di proprietà fisiche fondamentali come la formazione di un condensato di Bose-Einstein. In questo lavoro sono state investigate microcavità composte da colorante a base di cianine fortemente accoppiate ai modi di cavità. Uno splitting di Rabi di circa 145 meV è stato osservato in queste cavità quando l’aggregato J e il modo di cavità sono risonanti in energia. Usando la spettroscopia pump-probe, è stato studiato il ruolo della riserva degli eccitoni disaccoppiati nella dinamica di rilassamento degli stati polaritonici coerenti. Gli stati polaritonici coerenti scambiano energia tra la parte eccitonica e fotonica alla frequenza di Rabi. L’osservazione di queste oscillazioni è stata condotta direttamente nel dominio del tempo e delle frequenze usando rispettivamente la up conversion del segnale di trasmissione risolto in tempo e tecniche di interferometria spettrale e risulta essere in accordo con i valori calcolati tramite Transfer-Matrix. L’emissione da queste microcavità è stata studiata considerando le proprietà di lasing. Infine è stata discussa l’emissione da microcavità caratterizzate da una combinazione di layer di tipo J-aggregate e di altri layer formati da materiali coloranti di diversa natura.