Experimental and modeling study of soot formation in laminar premixed flames

Polycyclic aromatic hydrocarbons and soot particles are primarily emitted in the environment from combustion sources and are responsible for environmental pollution, reduction of combustion efficiency in many devices and health issues. A deeper knowledge of the mechanisms underlying their formation would allow for a better design of combustion systems with improved energy efficiency and a simultaneous reduction of particulate emissions. The objective of this work is to contribute to a better understanding of soot formation through a further development of the kinetic model developed in the CMIC department of Politecnico di Milano and an experimental activity carried out in the combustion center of Yale University to validate a soot sampling technique for high pressure on atmospheric laminar premixed flames. The modeling activity is mainly focused on ethylene premixed laminar flames, in particular on the simulation of the Burner-Stabilized Stagnation (BSS) flame proposed by Wang and coworkers. First, a proper one-dimensional method to describe the stagnation-surface configuration is defined through a set of conservation equations and boundary conditions. The approach consists in simulating it as a counterflow flame with zero velocity on the oxidizer side. It is very important to define correctly the boundary conditions, especially those for the species. In particular, for gaseous species, the sum of the convective and diffusive terms is zero on the air side, while for particles it is equal to the thermophoretic flux. This allows to take into account the flux of soot particles depositing on the water-cooled surface. Two-dimensional simulations are carried out to validate the one-dimensional approach and the results are totally consistent. Afterwards, the model capability to predict soot formation under different conditions is tested with plug flow reactor simulations and comparisons with experimental data from laminar premixed flames at different pressures, equivalence ratios and composition. Finally, the BSS flame is simulated and a good agreement between experimental data and the model is found. The goal of the experimental activity is to validate the use of the thermophoretic sampling technique for high pressure to collect information on soot. As the flame gets thinner with increasing pressure, the collecting substrate must be thin enough not to bring excessive perturbations and to have high spatial resolution; therefore thin wires are chosen for this purpose. However, particles might continue their growth once collected by means of interactions with the flame environment. Therefore, the whole activity aims to find a proper substrate where the particle size distribution that can be observed after collection is not affected by further growth on the wire. Colder and hotter substrates are tested and the results, although preliminary, seem to show that in both cases the growth is actually present.

Gli idrocarburi policiclici aromatici e il particolato carbonioso sono emessi nell’ambiente primariamente da processi di combustione e contribuiscono significativamente all’inquinamento atmosferico causando problemi di salute. Inoltre riducono l’efficienza di combustione in molti dispositivi. Una conoscenza più approfondita dei meccanismi alla base della loro formazione permetterebbe miglioramenti nel design dei sistemi di combustione, incrementando l’efficienza energetica e diminuendo le emissioni di particolato. L’obiettivo di questo lavoro è di contribuire ad un miglioramento nella comprensione della formazione del soot attraverso un ulteriore sviluppo del modello cinetico nato nel dipartimento CMIC del Politecnico di Milano e un’attività sperimentale svolta nel centro di combustione dell’università di Yale per validare una tecnica di campionamento del soot per sistemi ad alta pressione su una fiamma premiscelata laminare atmosferica. L’attività di modellazione è principalmente focalizzata su fiamme laminari premiscelate ad etilene e in particolare sulla fiamma con piano di ristagno stabilizzata su bruciatore proposta da Wang e collaboratori. Innanzitutto, si definisce un metodo monodimensionale appropriato per descrivere la configurazione con piano di ristagno tramite un set di equazioni e condizioni al contorno. L’approccio consiste nel simularla come una fiamma a controdiffusione con velocità nulla dal lato ossidante. È molto importante definire correttamente le condizioni al contorno, specialmente quelle riguardanti le specie. In particolare, per le specie gassose, la somma dei termini convettivi e diffusivi è zero dal lato ossidante, mentre per le particelle è uguale al flusso termoforetico. Questo permette di tener conto del flusso di particelle che si depositano sulla superficie raffreddata ad acqua. Delle simulazioni bidimensionali sono svolte per validare l’approccio monodimensionale e i risultati trovati sono totalmente consistenti. In seguito, la capacità del modello di predire la formazione di soot in condizioni differenti è testata tramite delle simulazioni di un reattore plug flow e il confronto con dati sperimentali da fiamme laminari premiscelate a differenti pressioni, rapporti di equivalenza e composizione. Infine, la fiamma con piano di ristagno è simulata e il modello è in buon accordo con i dati sperimentali. L’obiettivo dell’attività sperimentale è la convalida dell’utilizzo della tecnica di campionamento termoforetica per fiamme ad alta pressione allo scopo di raccogliere informazioni sul soot. La fiamma diviene sempre più sottile al crescere della pressione, perciò il substrato su cui si effettua il campionamento dev’essere sufficientemente sottile in modo da non causare eccessive perturbazioni e da avere un’alta risoluzione spaziale: dei fili sono scelti a tale scopo. Tuttavia, le particelle potrebbero continuare a crescere una volta raccolte a causa di interazioni con l’ambiente della fiamma. Per tale motivo l’intera attività sperimentale è volta alla ricerca di un substrato appropriato su cui la distribuzione di particelle osservata dopo il campionamento non sia affetta da fenomeni di ulteriore crescita sul filo. Substrati di differenti temperature sono testati e i risultati, sebbene preliminari, sembrano mostrare che in entrambi i casi la crescita sia effettivamente presente.