Propagazione di luce visibile in materiali gerarchici multiscala per applicazioni energetiche.

In this thesis work we have studied the optical properties of nanostructured systems characterized by multi-scale organization. These structures, built through a ballistic deposition mmodel, simulate real systems obtained via PLD in particular experimental conditions. These systems presents promising features for applications in the elds of photocatalysis and next generation photovoltaic devices (DSSC). We are particularly interested in the simulation of light di usion in these structures and in the research of a correlation between the lms' morphology and light absorption properties. Samples with di erent structures were simulated as well, to serve as a comparison: isotropic and disordered aggregates, to represent mesoporous pastes and ordered arrays of nanotubes or nanorods. The simulation of the interactions between these structures and an external visible light beam is calculated using a pre-existing theoretical model [3], in which all the e ects of the incident wave on the material are described only in terms of an electric dipole moment excited inside each particle. From this model, a further algorithm has been written to selfconsistently calculate the nal dipole moments distribution, and the total electric eld in space. Starting from the so derived dipole distribution, it is possible to calculate scattering and absorption cross sections for the analyzed system. The morphological and optical properties of hierarchical forest-like structures have then been examined, comparing them to results already obtained for tree-like systems. Increasing the number of deposited particles, we have looked into the trends for speci c properties nding qualitative correspondeces with experimental results. Comparisons were also drawn between the results obtained for the optical properties of forest-like systems and those relative to the other types of structures for which we have developed an algorithm of construction.

In questo lavoro di tesi si sono studiate, dal punto di vista computazionale, le propriet a ottiche di sistemi nanostrutturati ad organizzazione multiscala. Questi sistemi, costruiti con un mmodello di crescita balistica, simulano sistemi reali ottenuti mediante tecnica PLD in particolari condizioni sperimentali. Questi nuovi materiali hanno caratteristiche promettenti per applicazioni nel campo della fotocatalisi o del fotovoltaico di nuova generazione (DSSC). Di particolare interesse sono la simulazione della di usione della luce all'interno di queste strutture, e la ricerca di un'eventuale correlazione tra le propriet a morfologiche del lm e la capacit a di assorbimento della radiazione. Sono stati inoltre sviluppati algoritmi in grado di simulare altri tipi di strutture: aggregati isotropi e disordinati per rappresentare paste mesoporose e lm ordinati di nanotubi o nanobacchette. La simulazione dell'interazione tra queste strutture ed un campo esterno di luce visibile avviene grazie ad un modello teorico precedentemente sviluppato [3], in cui tutti gli e etti dell'onda incidente sul materiale, vengono riassunti nel solo momento di dipolo eccitato all'interno di ogni sfera. A partire da questo modello si e scritto un algoritmo che, attraverso un procedimento iterativo, ricavano la distribuzione dei momenti di dipolo all'interno delle particelle,e il valore del campo elettrico nale nello spazio in modo autoconsistente. A partire dalla distribuzione di dipoli cos calcolata, e possibile ricavare le sezioni d'urto di assorbimento o di usione per il sistema analizzato. Si sono quindi indagate le propriet a morfologiche ed ottiche di strutture gerarchiche a foresta, confrontandole con i risultati gi a ottenuti sui sistemi monoalbero. Si sono poi cercate corrispondenze qualitative tra gli andamenti di alcune propriet a, al variare del numero di particelle depositate, e le osservazioni sperimentali. Allo stesso modo si sono valutati i rapporti tra i risultati ottenuti per le strutture forest-like e quelli relativi alle strutture di confronto citate sopra.