Realizzazione di un apparato sperimentale per misure di spettroscopia di fotoemissione risolta in tempo

The growing interest in studying ultrafast electronic dynamics in semiconductor and metal materials leads to the development of increasingly advanced experimental devices, in terms of temporal resolution. To investigate the electronic excitation and the subsequently decay, that takes from some femtosecond to picosecond, we need a probing tool suitable for following the entire dynamic. In this context the Time-resolved photoemission Spectroscopy allows to probe the temporal evolution of electronic states under non equilibrium conditions. It consits in a pump-probe technique, based on ultrafast pulses that firstly perturb the electronic distribution and secondly follow the excitation and decay dynamics, detecting the photoemitted electrons. The following work describes an experimental setup suitable for this kind of measurement. Some experimental results are also presented which witness the performance of the apparatus. The femtosecond laser source (Pharos, Light Conversion), based on Yb:KGW ac- tive medium, producing pulses centered at 1030 nm with 100 kHz repetition rate, supplies a boadband Optical Parametric Amplifiers (OPA), that amplifies pulses tunable from 600 to 900 nm. The amplification stage, tuned at 680 nm, with a single pulse energy of 1.2 μJ, is followed by a prisms-compression system, whose output pulses length is 30 fs. The pulse is subsequently divided in two replicas; one acts as pump for time-resolved photoemission experiment. The other is frequency doubled and sent towards the up-conversion stage which generates the probe pulse, centered at 206 nm. The measurements presented are all performed on a BiTeI semiconductor, placed in a vacuum chamber. The pump pulse perturbs the electronic distribution while the probe has enough single-photon energy (about 6 eV) to promote electrons above the vacuum level; a time of flight spectrometer detects the photoemitted electrons. A temporal resolution of 85 fs can be extrapolated from this exprimental measurements. Finally we present angle and time resolved measurements with the aim of revealing the dispersion relationship of fill and empty electronic states of the solid.

Il crescente interesse nello studio delle dinamiche elettroniche ultraveloci in solidi metallici o semiconduttori ha stimolato lo sviluppo di apparati sperimentali sempre piu` performanti in termini di risoluzione temporale. Infatti per indagare i fenomeni di eccitazione e rilassamento elettronico, che avvengono su scale temporali da decine di femtosecondi fino ai picosendi, si necessita di uno strumento di sonda adeguato a seguire l’intera dinamica evolutiva. In questo contesto si inserisce la Spettroscopia di fotoemissione risolta in tempo, che si prefigge lo studio delle dinamiche della popolazione elettronica perturbata. La tecnica utilizzata è il pump-probe, che sfrutta gli impulsi ultrabrevi per perturbare e successivamente immortalare gli stadi evolutivi del fenomeno, rivelando elettroni fotoemessi dal campione. In questo lavoro di tesi verrà descritto un apparato per realizzare questo tipo di misure, presentando dei risultati preliminari che attestano le prestazioni del sistema. La sorgente laser a femtosecondi (Pharos, Light Conversion), con mezzo attivo Yb:KGW, che emette impulsi a 1030 nm con frequenza di ripetizione di 100 kHz, alimenta uno stadio di amplificazione parametrica (OPA) a larga banda da cui si ottengono impulsi accordabili da 600 a 900 nm. Lo stadio di amplificazione, accordato a 680 nm con energia di singolo impulso pari a 1.2 μJ, è seguito da una linea di compressione a prismi da cui si ottengono impulsi con durata temporale di circa 30 fs. L’impulso viene successivamente diviso in due repliche di cui una rappresenta il pump nell’esperimento di spettroscopia. La seconda replica viene raddoppiata in frequenza e diretta verso uno stadio di up-conversion da cui si ottengono gli impulsi di probe a 206 nm. Il campione analizzato è un composto semiconduttore, il BiTeI, che viene posiziona- to entro una camera a vuoto. Il fascio di pump perturba la distribuzione elettronica mentre il probe ha sufficiente energia di singolo fotone (circa 6 eV) per fotoemettere gli elettroni, che vengono rivelati da uno spettrometro time of flight. Dalle misure spettroscopiche risolte in tempo si ottengono indicazioni relative alla risoluzione temporale dello strumento realizzato, pari a circa 85 fs. Infine vengono presentate delle misure risolte in angolo e in tempo con lo scopo di ricavare la relazione di disperione degli stati occupati e non del solido.