Implementation of in situ adaptive tabulation for the CFD simulation of complex gas solid heterogeneous reactors

The present Thesis proposes an improvement of the catalyticFOAM framework to reduce the simulation computational times of these two solvers increasing the speed of the chemistry calculation. The catalyticFOAM framework was developed in a couple of previous Thesis [1, 2]. In order to investigate catalytic systems on the basis of the so-called “first principles”. Two different versions of the solver were implemented. Both of them have been tested either with simple geometries and complex cases, characterized by relevant industrial dimensions. The first solver, named catalyticFOAM, is a CFD code able to simulate catalytic reactive systems in arbitrarily complex geometries with detailed microkinetic description of the surface chemistry. The modeling of the solid phase is neglected. The second solver, named catalyticFOAM-multiRegion, introduces a detailed description of the solid catalyst through a multi-region approach. A parallel version of both solvers has been implemented to exploit the possibility to use multi-processor architecture. The microkinetic description of the chemistry coupled with the CFD simulation results in large computational costs. In particular, the solution of the chemistry, represented by a very stiff and strongly non-linear ordinary equations system, was experienced as the bottle-neck of the whole simulation. The reduction of the computational simulation time is one of the most important issues to allow for the simulation of industrial cases, characterized by very large and complex meshes. The main aim of this work is to improve of the speed performances of the two solvers through the implementation of the ISAT, acronym for In Situ Adaptive Tabulation, which is a numerical algorithm developed by Pope [3]. In this work, ISAT has been applied to perform the CFD dynamic simulation of heterogeneous catalytic reactors for the first time. ISAT provides a storage and retrieval method giving an accurate approximation to high-dimensional functions which are computationally expensive to evaluate. The capability of the algorithm has been widely proved in homogeneous chemistry, whereas its performance in heterogeneous catalytic systems has not been deeply investigated in the available literature. A C++ object-oriented library, named ISATLib, implementing the ISAT algorithm has been developed. The accuracy of the predictions has been assessed through several test cases characterized by increasing complexity of the microkinetic scheme. The test cases consist in a set of isolated batch reactors integrated using both ISAT and an ODEs solver from different initial conditions. The reliability has been verified, thus the library has been implemented in both solvers to perform the solution of the chemical step. The reliability and the predictive capabilities of the modified solvers have been tested by comparing the numerical results of ISAT simulation to the results obtained by direct integration in different operating conditions, in different configurations and with different heterogeneous and homogeneous kinetic mechanisms. The results show an excellent agreement between the profiles in all the operative conditions investigated. The performance of the catalytictFOAM-ISATLib has been measured both in terms of speeding-up the chemical step and the overall simulation. This analysis has shown a very satisfactory capability of the ISATLib to reduce the computational time required to solve the chemistry, resulting in a considerable overall simulation speed-up. Finally, several numerical simulations of packed bed catalytic reactors for steam reforming have been carried out during an internship period at the CFD department of the BASF production plant of Ludwishafen (Germany). The packed beds have been built up using a computational tool based on the DEM (Discrete Element Methodology). The tests have been performed to assess the performance of the library in these large dimension complex geometry test cases, resulting in satisfactory overall simulation speed-ups. In conclusion, the capability of the ISAT algorithm to successfully reduce the computational simulation time has been demonstrated in the present Thesis. The possibility to apply this algorithm also to dynamic simulation of heterogeneous chemistry and the capability of modeling larger industrial cases highlights the potential of the codes, representing an important breakthrough in respect to the literature.

Il presente lavoro di Tesi ha come obiettivo il miglioramento del solver catalyticFOAM al fine di ridurre i tempi computazionali aumentando la velocità di risoluzione della chimica. In precedenti lavori di Tesi [1, 2] sono stati sviluppati due diversi strumenti di modellazione fluidodinamica di sistemi catalitici attraverso un approccio “first principle”. I due codici sono stati testati sia in sistemi reattivi con geometrie semplici che in complessi casi industriali. Il primo solver, chiamato catalyticFOAM, è un codice capace di accoppiare efficientemente fluidodinamica computazionale con microcinetica dettagliata. Le reazioni eterogenee interessano solo la superficie del catalizzatore, trascurando la modellazione della fase solida. Il secondo solver, chiamato catalyticFOAM-multiRegion, introduce la descrizione dettagliata anche della fase solida, rendendo possibile una più completa analisi di sistemi costituiti da più regioni. Inoltre, il codice è stato completamente parallelizzato permettendone l’efficiente applicazione su macchine multi-processore. Normalmente, la descrizione microcinetica della chimica accoppiata alla fluidodinamica computazionale determina elevati tempi di calcolo. In particolare, la risoluzione della chimica, rappresentata da un sistema di equazioni differenziali ordinarie fortemente non lineari e stiff, si è rivelata il collo di bottiglia di tutta la simulazione. La riduzione del tempo computazionale è di fondamentale importanza per permettere l’applicazione dei solver a casi industriali di sempre maggiori dimensioni. Lo scopo di questo lavoro consiste nel miglioramento delle prestazioni dei due solver mediante l’implementazione di ISAT, acronimo di In Situ Adaptive Tabulation, un algoritmo numerico sviluppato da Pope [3]. Per la prima volta, in questo lavoro di Tesi, ISAT è stato utilizzato per effettuare la simulazione dinamica CFD di reattori catalitici eterogenei. ISAT permette l’efficiente approssimazione di funzioni multidimensionali, costose da valutare direttamente, mediante un metodo di “storage and retrieval”. Il miglioramento delle prestazioni dovute all’algoritmo sono state largamente provate nel campo della combustione omogena, mentre le sue prestazioni nella soluzione di sistemi catalitici eterogenei non è stata investigata a fondo nella letteratura disponibile. Si è, quindi, sviluppata una libreria numerica, chiamata ISATLib, in modo da implementare l’algoritmo. L’accuratezza dei risultati è stata verificata utilizzando casi, costituiti da un insieme di batch isolati aventi differenti condizioni iniziali. Al termine di questa procedura, la libreria è stata implementata in ambo i codici esistenti. La capacità dei codici catalyticFOAM-ISATLib di descrivere efficacemente i fenomeni reattivi è stata verificata attraverso casi, in differenti condizioni operative, con diverse geometrie del reattore e con differenti schemi microcinetici. In tutte le simulazioni effettuate, l’accordo tra i profili ottenuti con ISATLib e la integrazione diretta, sono risultati soddisfacenti. Le prestazioni della libreria sono state valutate sia in termini di riduzione del tempo necessario per risolvere la chimica, che in termini di velocizzazione della simulazione nel suo complesso. L’analisi ha dimostrato una notevole capacità di ISATLib di diminuire il tempo computazionale richiesto per risolvere la chimica, con conseguente tempo inferiore per effettuare l’intera simulazione. Infine, sono state effettuate numerose simulazioni di reattori a letto impaccato per lo steam reforming del metano, che sono state effettuate, durante un periodo di internship, presso il dipartimento di fluidodinamica computazionale della società BASF a Ludwigshafen (Germania). La struttura dei letti è stata generata attraverso l’ausilio di software basati sulla metodologia DEM (Discrete Element Method). Sono stati, quindi, effettuati diversi test per verificare le prestazioni della libreria nella simulazione di queste complesse geometrie caratterizzate da gradi dimensioni. I risultati mostrano una soddisfacente riduzione dei tempi di calcolo. La capacità della libreria di ridurre il tempo di calcolo è stato dimostrata, come anche l’applicazione dell’algoritmo a sistemi reattivi caratterizzati da chimica eterogenea. La modellazione di sistemi di rilevanza industriale ha mostrato le potenzialità del codice e l’innovazione che introduce rispetto alla letteratura esistente.