Novel experimental approaches in high-harmonic spectroscopy of atoms and molecules

When intense femtosecond laser pulses interact with atoms and molecules, high order harmonics of the fundamental frequency can be generated. This radiation contains some information on the electronic structure of the generating system, thus allowing to perform spectroscopic studies. The aim of this thesis is to analyse two new approaches for increasing the data that can be collected in such experiments. The first one addressed the restrictions linked to the necessity to spectrally disperse and spatially focus the radiation onto a detector of limited dimension. A motorized translation stage was previously developed by the group to move the detector along the spectral focal curve of the grating. In this way, the harmonics can be acquired over more spectral windows and such data can then be subsequently connected. For this purpose, a calibration procedure allowed to correct for the pixel dependent responsivity of the detection system, which deforms the spectral shape between different acquisitions. Such procedure was validated collecting the extended spectra of carbon dioxide and ethylene, which gave also the opportunity to explore the possibility to align complex molecular systems. The second approach, instead, explored new ways for increasing the signal-to-noise ratio by the generation of XUV radiation over an extended medium inside microstructured channels fabricated with the femtosecond laser micromachining technique. Two different waveguide configurations were analysed. In the first case a straight channel allowed to achieve a higher emission compared to the standard gas-jet geometry. However, both absorption and phase matching were found to reshape the spectrum as a function of the experimental conditions. In the second case a modulated waveguide was employed, which provided a less intense but much more robust signal. Indeed, absorption was found to be negligible even at very high pressures.

Quando un impulso laser molto intenso interagisce con atomi e molecole, può avvenire la generazione di armoniche di ordine elevato della sua frequenza fonda- mentale. Tale radiazione contiene informazioni sulla struttura elettronica del sistema e può quindi essere sfruttata per studi spettroscopici.Lo scopo di questa tesi è stato quello di analizzare due nuovi approcci volti ad aumentare il numero di informazioni che può essere estratto in questo tipo di esperimenti. Il primo ha affrontato le limitazioni connesse alla necessità di disperdere spettralmente e focalizzare spazialmente la radiazione su di un detector di dimensioni finite. Uno stage traslazionale precedentemente sviluppato dal gruppo permette di muovere il detector lungo la curva focale dello spettrometro. In questo modo, le armoniche possono essere acquisite in diverse finestre spettrali. Una procedura di calibrazione ha successivamente permesso di unire tali acquisizioni correggendo la dipendenza dalla responsività del detector, la quale deforma lo spettro tra differenti misure. Questa procedura è stata quindi validata tramite l’acquisizione degli spettri estesi dell’anidride carbonica e dell’etilene. In questo modo è stato anche possibile studiare l’allineamento di sistemi molecolari piuttosto complessi. Il secondo approccio, invece, ha esplorato nuovi metodi per aumentare il rapporto segnale-rumore tramite la generazione di radiazione XUV in un mezzo esteso, grazie all’utilizzo di microcanali ottenuti con la tecnica di microfabbricazione laser a femtosecondi. In particolare, due diverse configurazioni di guida sono state analizzate. Nel primo caso l’utilizzo di un semplice canale rettilineo ha permesso di raggiungere una emissione più elevata rispetto alla tradizionale generazione in getto di gas. Tuttavia, lo spettro è risultato essere fortemente influenzato sia dall’assorbimento che dalle condizioni di phase matching. Nel secondo caso è stata invece utilizzata una guida modulata, la quale ha fornito una emissione meno intensa ma più robusta rispetto alle condizioni sperimentali. L’assorbimento della radiazione è infatti risultato essere trascurabile anche per pressioni molto elevate.