Femtosecond optically-triggered phenomena in layered metal-chalcogenide systems

In this thesis, we have employed high-temporal resolution reflectivity (TR-Reflectivity) and time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (TR-ARPES) to investigate ultrafast phenomena in two different classes of layered metal chalcogenides: (i) the topological insulators (TIs) of the Bi(x)Sb(2-x)Te(y)Se(3-y) family and (ii) the charge density wave (CDW) system 1T-TiSe2. In particular, our TR-ARPES measurements as a function of the stoichiometry of TIs reveal the central role of the Dirac point position in the dynamics of the topological surface state (TSS). In the prototypical TI Bi2Se3 the observation of an ultrafast build-up of the spin-polarized electron population in the empty topological surface state reveals the optically-triggered spin-current. Combining TR-ARPES and TR-Reflectivity we have observed for the first time a transient evolution of the photoemission matrix elements as a consequence of the modification of the TSS wavefunction due to the optically-triggered phonon modes. In 1T-TiSe2 our TR-ARPES and TR-Reflectivity measurements hint to the key-role played by the lattice in the CDW band gap and suggest a cooperative excitonic-lattice model.

In questa tesi, si è utilizzata la riflettività ad alta risoluzione temporale (TR-Reflectivity) e la spettroscopia di fotoemissione risolta in tempo ed in angolo (TR-ARPES) per studiare fenomeni ultraveloci in due differenti classi di calcogenuri di metalli stratificati: (i) gli isolanti topologici (TIs) della famiglia Bi(x)Sb(2-x)Te(y)Se(3-y) e (ii) il sistema a onde di densità di carica (CDW) 1T-TiSe2. In particolare, le nostre misure TR-ARPES in funzione della stechiometria negli TIs hanno evidenziato il ruolo fondamentale della posizione del punto di Dirac nel determinare la dinamica dello stato topologico di superficie (TSS). Nel prototipico Bi2Se3 l'osservazione di un accrescimento ultra-rapido della popolazione elettronica polarizzata in spin nello stato vuoto di superficie ha rivelato la corrente di spin foto-indotta. Combinando TR-ARPES e TR-Reflectivity abbiamo osservato per la prima volta l'evoluzione temporale degli elementi di matrice di fotoemissione come conseguenza di una modifica della funzione d'onda del TSS dovuta a modi fononici fotoindotti. Nel 1T-TiSe2 le nostre misure TR-ARPES e TR-Reflectivity hanno evidenziato un ruolo chiave giocato dal reticolo nel gap energetico associato alle CDW, suggerendo un modello cooperativo tra eccitoni e reticolo.