Crystal field scheme of the heavy fermion system CeRh2As2 studied by means of X-ray absorption and X-ray Raman scattering spectroscopy

Heavy fermion systems are lanthanide- and actinide- based intermetallic compounds where the strong electronic correlation gives rise to a rich phase diagram and exotic physical phenomena. The description of these systems, after more than 80 years from their discovery, is still a big challenge. In this thesis the newly investigated heavy fermion system CeRh2As2 is analyzed. The goal of the research was to provide an independent determination of the crystal electric field (CEF) scheme and crystal electric field parameters acting on the rare earth Ce ion, starting with the mere knowledge of its crystal structure. The determination of the CEF scheme was carried out using x-ray absorption (XAS) at the M(4,5) edge of Ce and x-ray Raman spectroscopy (XRS) at the N(4,5) edge. The experiments were performed respectively at ID32 and ID20 of the ESRF. The symmetry reduction due to the presence of the neighbouring atoms causes the presence of a natural out of plane linear dichroism that is observed in the experimental spectra acquired with these techniques. The determination of the crystal field scheme was achieved via the comparison of the experimental spectra with atomic multiplet theory simulations performed with Quanty. Atomic models can be successfully applied in these systems due to the high localization of the 4f orbitals. A crystal field scheme Gamma71-Gamma6-Gamma72 is proposed, with a quasi-degenerate quartet ground state. In fact, the distance between the first excited state Gamma6 and the ground state Gamma71 is determined to be bounded between 0meV and 6meV.

I sistemi di elettroni pesanti sono materiali intermetallici a base di lantanoidi e attinoidi nei quali la forte correlazione elettronica dà origine ad un ricco diagramma di fase ed ad insoliti fenomeni fisici. Ad 80 anni dalla loro scoperta, la descrizione di questi fenomeni sta ancora mettendo alla prova le nostre conoscenze. In questa tesi è stato analizzato il nuovo sistema di elettroni pesanti CeRh2As2. Lo scopo della ricerca era di fornire una determinazione indipendente dello schema dei livelli energetici di campo elettrico cristallino (CEF) e i relativi parametri del campo elettrico cristallino che agisce sullo ione di terra rara Ce, partendo dalla conoscenza della sola struttura cristallina. La determinazione dello schema di CEF è stata raggiunta utilizzando le tecniche di spettroscopia ad assorbimento di raggi X (XAS) alla soglia M(4,5) del Ce e spettroscopia Raman di raggi X (XRS) alla soglia N(4,5). Gli esperimenti sono stati eseguiti rispettivamente all'ID32 e all'ID20 dell'ESRF. La riduzione della simmetria dovuta alla presenza degli atomi attorno allo ione causa la presenza di un dicroismo naturale lineare che è stato osservato negli spettri sperimentali acquisiti. La determinazione dello schema dei livelli di campo cristallino è stata ottenuta confrontando gli spettri sperimentali con le simulazioni, basate su una teoria di multipletti atomici, ottenute con Quanty. I modelli atomici possono essere applicati con successo in questi sistemi per via della alta localizzazione dell'orbitale 4f. Uno schema dei livelli di campo cristallino Gamma71-Gamma6-Gamma72 è proposto, con lo stato fondamentale formato da un quartetto quasi-degenere. Infatti la distanza del primo stato eccitato Gamma6 dallo stato fondamentale Gamma71 è stata determinata essere compresa tra 0meV e 6meV.