The electronic structure of a material plays a critical role in the determination of many of its macroscopic properties. Why some materials are transparent and some other opaque, why some conduct electricity and heat better than others, why some are magnetic, can all be understood by investigating how electrons in the material organize themselves, how they move and how they interact with the other degrees of freedom. Time and angle-resolved photoemission spectroscopy (TR-ARPES) is an experimental technique which has the capabilities of not only directly visualizing the band structure and Fermi surface, but also following their temporal evolution after excitation by an intense ultrafast laser pulse on a sub-picosecond scale. In this thesis, we will first present the general principles of the TR-ARPES technique as developed and used at the Physics Laboratory at the Politecnico di Milano. Then, it will be used to study the electronic dynamics of two quantum materials. The first one is a topological insulator, a type of material insulating in the bulk but conducting on the surface. The conduction and valence states have contrasted dynamics that will be evidenced using TR-ARPES. We will also track the opening of a gap caused by the deposition of magnetic impurities on the surface. The second material belongs to the so-called charge density waves (CDW) compounds, in which the electronic density becomes spontaneously non-uniform below a certain temperature. In our case this it is accompanied by a lattice distortion, corresponding to a new phonon. TR-ARPES can reveal the interplay between the electronic phase at low temperature and the CDW lattice mode.

La struttura elettronica di un materiale ha un ruolo fondamentale nella determinazione di molte delle sue proprietà macroscopiche. Perché alcuni materiali sono trasparenti e altri opachi, perché alcuni conducono elettricità e calore meglio di altri, perché alcuni sono magnetici, tutto può essere comrpeso studiando come si organizzano gli elettroni nel materiale, come si muovono e come interagiscono con gli altri gradi di libertà. La spettroscopia di fotoemissione risolta in tempo e angolo (TR-ARPES) è una tecnica sperimentale che ha la capacità non solo di visualizzare direttamente la struttura a bande e la superficie di Fermi, ma anche di seguirne l'evoluzione temporale dopo l'eccitazione da parte di un intenso impulso laser ultraveloce su una scala di sub-picosecondi. In questa tesi, presenteremo innanzitutto i principi generali della tecnica TR-ARPES sviluppata e utilizzata presso il Laboratorio di Fisica del Politecnico di Milano. Quindi, verrà utilizzato per studiare la dinamica elettronica di due materiali quantistici. Il primo è un isolante topologico, un tipo di materiale isolante nel volume ma conduttore in superficie. Gli stati di conduzione e di valenza hanno dinamiche contrastanti che verranno evidenziate utilizzando TR-ARPES. Ci occupiamo anche dell'apertura di una gap causata causata dalla deposizione di impurezze magnetiche sulla superficie. Il secondo materiale appartiene ai cosiddetti composti delle onde di densità di carica (CDW), in cui la densità elettronica diventa spontaneamente non uniforme al di sotto di una certa temperatura. Nel nostro caso questo è accompagnato da una distorsione del reticolo, corrispondente ad un nuovo fonone. TR-ARPES può rivelare l'interazione tra la fase elettronica a bassa temperatura e il modo CDW del reticolo.

Electronic dynamics of a topological insulator and a charge density wave compound studied with time-resolved ARPES

Museur, Flavien Guillaume Thëo
2020/2021

Abstract

The electronic structure of a material plays a critical role in the determination of many of its macroscopic properties. Why some materials are transparent and some other opaque, why some conduct electricity and heat better than others, why some are magnetic, can all be understood by investigating how electrons in the material organize themselves, how they move and how they interact with the other degrees of freedom. Time and angle-resolved photoemission spectroscopy (TR-ARPES) is an experimental technique which has the capabilities of not only directly visualizing the band structure and Fermi surface, but also following their temporal evolution after excitation by an intense ultrafast laser pulse on a sub-picosecond scale. In this thesis, we will first present the general principles of the TR-ARPES technique as developed and used at the Physics Laboratory at the Politecnico di Milano. Then, it will be used to study the electronic dynamics of two quantum materials. The first one is a topological insulator, a type of material insulating in the bulk but conducting on the surface. The conduction and valence states have contrasted dynamics that will be evidenced using TR-ARPES. We will also track the opening of a gap caused by the deposition of magnetic impurities on the surface. The second material belongs to the so-called charge density waves (CDW) compounds, in which the electronic density becomes spontaneously non-uniform below a certain temperature. In our case this it is accompanied by a lattice distortion, corresponding to a new phonon. TR-ARPES can reveal the interplay between the electronic phase at low temperature and the CDW lattice mode.
ING - Scuola di Ingegneria Industriale e dell'Informazione
23-lug-2021
2020/2021
La struttura elettronica di un materiale ha un ruolo fondamentale nella determinazione di molte delle sue proprietà macroscopiche. Perché alcuni materiali sono trasparenti e altri opachi, perché alcuni conducono elettricità e calore meglio di altri, perché alcuni sono magnetici, tutto può essere comrpeso studiando come si organizzano gli elettroni nel materiale, come si muovono e come interagiscono con gli altri gradi di libertà. La spettroscopia di fotoemissione risolta in tempo e angolo (TR-ARPES) è una tecnica sperimentale che ha la capacità non solo di visualizzare direttamente la struttura a bande e la superficie di Fermi, ma anche di seguirne l'evoluzione temporale dopo l'eccitazione da parte di un intenso impulso laser ultraveloce su una scala di sub-picosecondi. In questa tesi, presenteremo innanzitutto i principi generali della tecnica TR-ARPES sviluppata e utilizzata presso il Laboratorio di Fisica del Politecnico di Milano. Quindi, verrà utilizzato per studiare la dinamica elettronica di due materiali quantistici. Il primo è un isolante topologico, un tipo di materiale isolante nel volume ma conduttore in superficie. Gli stati di conduzione e di valenza hanno dinamiche contrastanti che verranno evidenziate utilizzando TR-ARPES. Ci occupiamo anche dell'apertura di una gap causata causata dalla deposizione di impurezze magnetiche sulla superficie. Il secondo materiale appartiene ai cosiddetti composti delle onde di densità di carica (CDW), in cui la densità elettronica diventa spontaneamente non uniforme al di sotto di una certa temperatura. Nel nostro caso questo è accompagnato da una distorsione del reticolo, corrispondente ad un nuovo fonone. TR-ARPES può rivelare l'interazione tra la fase elettronica a bassa temperatura e il modo CDW del reticolo.
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