Study of low-energy excitations in the pyrochlore iridate Tb(2+x)Ir(2-x)O(7-y) (x = 0.4) probed by resonant inelastic X-ray scattering

A single crystal of Tb2Ir2O7 is studied using the RIXS technique on ID20 at the European Synchrotron Radiation Facility (ESRF). This crystal is a pyrochlore iridate of the family of iridium oxides. These oxides are characterized by strong spin-orbit coupling whose interplay with electronic correlations allows to explore exotic phases of matter. They have been predicted to display the so-called Weyl semimetal phase (WSM). The realization of this phase in pyrochlore iridates has two requirements: the time reversal symmetry breaking due to the so-called All-In-All-Out (AIAO) magnetic configuration and medium-low electronic correlations avoiding an insulating behaviour. While the AIAO structure has been found in many pyrochlore iridates, the strength of electronic correlations is still under debate. A finite degree of stuffing is found in our sample: excess of the rare-earth ions which substitute iridium ions. The stoichiometry found in our Tb(2+x)Ir(2-x)O(7-y) sample is x ∼ 0.4. The crystal becomes more metallic and the magnetic transition, attributed to the AIAO structure arising on the iridium sublattice, is observed at lower temperature. The RIXS technique is employed to study the low-energy excitations of the system. The dd excitations allow to study the electronic structure of the crystal. The crystal is trigonally distorted as also found for other pyrochlore iridate single crystals. The trigonal crystal field and the SOC constant are estimated from an empirical model. The values found are: ∆ = 0.516 eV and λ = 0.399 eV. At lower energies a complex profile appears in the spectrum. The elastic peak, a magnetic excitation and a broad feature, the nature of which is still unclear, are identified. The dispersion relation of the magnetic excitation along the high-symmetry crystallographic directions is obtained from the fit of the spectra. The magnetic excitations have been simulated using a linear spin wave model as implemented in the SpinW code. The simulated Hamiltonian contains terms describing the Heisenberg interaction proportional to J and the Dzyaloshinskii-Moriya interaction proportional to D. From the fit of the experimental data the magnetic interactions are estimated: J = 18.09 meV and D = 6.6 meV. The comparison of the experimental data with numerical simulations on SpinW shows some discrepancies. Thus, a more itinerant approach could be necessary to describe the physics of the system as also implied from the resistivity value and from the comparison with RPA calculations. The realization of the Weyl semimetallic phase is compatible with the results obtained and further studies should be addressed.

Un singolo cristallo di Tb2Ir2O7 è studiato tramite la tecnica RIXS a ID20 di ESRF (European Synchrotron Radiation Facility) a Grenoble (Francia). Si tratta di un pirocloro iridato nella famiglia degli ossidi di iridio. Questi composti sono caratterizzati da un forte effetto di spin orbita che insieme alle correlazioni elettroniche permette di osservare fasi della materia inesplorate. Nel caso di questi materiali una fase attesa è la cosiddetta Weyl semimetal phase (WSM). Due requisiti necessari per la realizzazione di tale fase sono la rottura della simmetria per inversione temperale dovuta alla configurazione magnetica cosidetta All-In-All-Out (AIAO) e correlazioni elettroniche nel medio-basso regime, altrimenti un comportamento isolante sorgerebbe. Il campione studiato presenta un finito grado di stuffing: ioni di terbio sostituiscono quelli di iridio e la reale stochiometria diventa Tb(2+x)Ir(2-x)O(7-y) con x ∼ 0.4. La conseguenza di ciò è un comportanto più metallico del campione, come evidenziato da misure di resisitività. Inoltre, misure magnetiche evidenziano una transizione magnetica, che è stata attribuita all’insorgere della configurazione AIAO nel sub-cristallo di iridio, a temperature più basse rispetto a campioni stochiometrici. Le eccitazioni a bassa energia sono state studiate tramite la tecnica RIXS. In particolare, le eccitazioni dd permettono di ottenere informazioni circa la struttura elettronica. Il cristallo è distorto trigonalmente, come è stato osservato per altri cristalli singoli di piroclori iridati. Un modello empirico dalla letteratura permette di stimare il campo cristallino trigonale e la costante di spin-orbita. I valori trovati sono: ∆ = 0.516 eV e λ = 0.399 eV. A energie più basse il profilo di intensità nello spettro appare complesso. Esso contiene il picco elastico, un’eccitazione magnetica e un picco molto largo la cui origine fisica non è ancora chiara. La relazione di dispersione del magnone è stata ricostruita con i fit dei dati. Le eccitazioni magnetiche sono state simulate con un modello lineare di onde di spin come implementato nella libreria SpinW. L’Hamiltoniana simulata comprende un termine d’interazione di Heisenberg proporzionale a J e un termine che rappresenta l’interazione Dzyaloshinskii-Moriya proporzionale a D. Dal fit dei dati sperimentali le interazioni magnetiche sono state quantificate: J =18.09 meV e D = 6.6 meV. Il confronto tra i dati sperimentali e le simulazioni con SpinW mostrano delle discrepanze. Di conseguenza, un modello più itinerante potrebbe essere più adatto a descrivere la fisica del sistema, come anche suggerito dal valore della resistività e dal confronto con calcoli RPA. La realizzazione della fase Weyl semimetallica è compatibile con i risultati ottenuti ma studi ulteriori sono necessari.