Study on NV-center stability in diamond nanoparticles for quantum information science applications.

This thesis presents computational modeling of nitrogen vacancy (NV) centers in diamondoids for applications in quantum information science. Density functional theory calculations are exploited to investigate the electronic structure of NV centers embedded in nanodiamonds with varying surface terminations, starting from the standard hydrogen-terminated diamondoids. A key finding is that the fluorine terminated nanodiamond has a favorable electronic structure, with the two NV-empty levels suciently below the conduction band of diamond and the vacuum level, making it well suitable for Quantum Information Science (QIS) applications. The eect of embedding NV-nanodiamonds within molecular crystals and applying pressure is also analyzed. Pressure is responsible for inducing quantum confinement eects that increase the gap between defect levels and the conduction band, guaranteeing a better accommodation for the NV-levels that reside within the gap. Lastly, the electron-phonon coupling is explored to understand the impact of the temperature on the system, which is found to be negligible even at room-temperature, confirming the system promise in the QIS context. Overall, this work provides insights into engineering NV-nanodiamonds through surface chemistry and external pressure to optimize their quantum properties, paving the way for their integration into practical quantum devices.

Questa tesi si pone come obiettivo primario presentare i risultati della modellazione computazionale di diamantoidi in cui sono stati impiantati dei Nitrogen Vacancy (NV) centers, con lo scopo di valutare la possibilità di impiegarli come qubit in hardware quantistici. La Teoria del Funzionale della Densità (DFT) viene utilizzata per esplorare la struttura elettronica di questi particolari sistemi. L’analisi inizia dai diamantoidi terminati con atomi di idrogeno e si estende alle nanos- trutture con diverse terminazioni superficiali. In particolare, le nanoparticelle terminate con atomi di fluoro si rivelano adatte agli scopi preposti, in quanto la struttura elettron- ica necessaria per l’impiego degli NV-center come qubit viene completata, con i due stati vuoti che si collocano al di sotto della banda di conduzione e della soglia di vuoto. Il lavoro comprende anche un’analisi sull’impatto di pressione e temperatura quando i diamantoidi cristallizzano in cristalli molecolari. La pressione gioca un ruolo determinante nell’indurre effetti di confinamento quantistico, aumentando il gap tra la banda di conduzione e i livelli del difetto, assicurando un migliore accomodamento per questi ultimi. L’effetto della temperatura viene introdotto tramite lo studio dell’interazione tra elettroni e fononi, che si rivela essere ininfluente anche a temperatura ambiente. Questa ricerca fornisce una linea guida per l’ingegnerizzazione di sistemi che utilizzano gli NV-center come qubit all’interno di diamantoidi, esplorando la possibilità di funzionalizzare la superficie di queste nanostrutture e di applicare pressioni elevate alla loro fase cristallina, con il fine di ottimizzarne le proprietà elettroniche. Tale approccio apre la strada all’integrazione di questi sistemi in dispositivi quantistici relizzabili.