Study of the fracture behavior of natural rubber and polybutadiene based compounds : structure to properties correlation

The purpose of this thesis work was to study the effect of sulfur (S) content, carbon black (CB) type and carbon black content on the ultimate properties of three different rubber compounds, based on natural rubber, polybutadiene and their 50/50 blend. First, swelling test, dynamic mechanical analysis and tensile test were carried out to obtain information on physical characteristics of the compounds: crosslink density, filler-filler and filler-rubber interactions and the maximum chain extensibility. Then, ultimate stress and strain from uniaxial tensile tests and the fracture toughness, using notched pure shear specimens and adopting J-integral fracture mechanics approach, were evaluated. Finally, a correlation between the ultimate mechanical properties and the physical characteristics of the compounds was attempted. The main results obtained are: • high fracture toughness is achieved when “sideways” cracks, perpendicular to the notch plane, develop before the onset and propagation of “forward” crack along the notch plane; • “sideways” cracks occurrence depends on crosslink density which can be changed with sulfur and carbon black content. The proper combination of S and CB loadings depends on the particular rubber matrix. • Even if “sideways” cracks develop, the final toughness depends also on the rubber matrix, crosslink density (varied through S and CB contents) and the type of carbon black.

L’obiettivo di questa tesi è stato quello di studiare l’effetto del contenuto di zolfo (S), del tipo e del contenuto di nerofumo (carbon black CB) sulle proprietà ultime di tre diverse gomme: gomma naturale, polybutadiene e la miscela 50/50 delle due. Innanzitutto, sono state determinate le caratteristiche fisiche degli elastomeri. Attraverso test di rigonfiamento, analisi dinamico-meccaniche e test di trazione uni assiale è stato possibile ottenere informazioni riguardanti la densità di reticolazione, interazione filler-filler, filler-gomma e la deformazione in corrispondenza della massima estensione della catena. In seguito, è stato analizzato il comportamento ultimo dei materiali, conducendo test di trazione, mentre la tenacità a frattura è stata determinata basandosi sulla definizione d integrale J utilizzando provini con geometria pure shear. Nella fase finale del lavoro si è cercato di correlare le proprietà meccaniche ultime con le caratteristiche fisiche del composto. I risultati ottenuti sono: • La formazione e sviluppo di cricche, che si propagano perpendicolarmente al piano dell’intaglio ( “sideways cracks”) prima che si sviluppi la cricca in direzione del piano dell’intaglio (forward crack), mostrano un aumento della tenacità a frattura. • La condizione per l’innesco e la propagazione delle “sideways cracks” dipende dal grado di reticolazione, che varia in funzione del contenti d zolfo e nerofumo. La corretta combinazione di quantità di S and CB è legata al tipo di matrice. • Anche se le “sideways cracks” si sviluppano, la tenacità finale dipende dalla matrice di gomma, dalla densità di reticolazione (attravero la variazione di S and CB) e dal tipo di carbon black.