Study of rotational dynamics in impulsively aligned molecules by high order harmonic generation

High Order Harmonic Generation (HHG) is a nonlinear process that occurs when an intense femtosecond laser pulse interacts with matter. The HHG process is important principally because it can be exploited as a coherent source of attosecond pulse train and it represents a sensitive probe of the wave functions of the bound states involved in the process. In this thesis work the HHG process is performed in impulsively aligned molecular gases. The molecules are aligned by a lower intensity laser pulse (pump) at 800nm with a duration shorter than the molecular rotational period. The pump excites a rotational wave-packet that periodically rephases at such instant of time called revivals corresponding to multiple or fraction of the rotational period of the molecule. The harmonic emission, generated by an intense laser pulse (probe) at 1450nm from an aligned molecular gas, is sensitive to the angle formed by the molecular axis with respect to the polarization direction of the probe. Such angle varies with respect to the time delay between pump and probe and this reflects on the HHG yield by an intensity modulation at the time delays corresponding to the revivals. The fractional revivals that appear in the HHG spectra are connected to the symmetry of the highest occupied molecular orbital (HOMO) and to the geometry of the molecules. The observation of the fractional revivals allows to get spectroscopic information about the structure and dynamics of the molecules in the gas.

La generazione di armoniche di ordine elevato (HHG:High Harmonic Generation) é un processo non lineare che avviene quando un impulso laser a femtosecondi di intensitá molto elevata (dell’ordine di 1014W=cm2) interagisce con la materia. Per via dell’interazione un elettrone viene ionizzato per effetto tunnel da un atomo o da una molecola e successivamente accelerato nel continuo dal campo elettrico del laser. Data l’elevata frequenza di oscillazione del campo elettrico, l’elettrone segue l’andamento del campo e quando questo cambia verso viene fatto ricollidere con lo ione parente. L’elettrone, ritornando allo stato legato, si diseccita e libera l’energia cinetica acquisita nel continuo sotto forma di radiazione nella regione spettrale dell’estremo ultravioletto (XUV). Tale processo si ripete ogni semi-ciclo ottico del campo producendo un treno di impulsi di durata dell’ordine degli attosecondi il cui spettro discreto é costituito dalle sole armoniche dispari della frequenza fondamentale. In un mezzo gassoso, l’emissione di radiazione XUV da parte di tutti gli atomi o di tutte le molecole si somma coerentemente dando luogo ad un’interferenza costruttiva soltanto lungo una direzione specifica. Per questa ragione il processo di HHG puó essere usato in mezzi gassosi come sorgente coerente ad attosecondi. La generazione di armoniche é estremamente importante anche perchè rappresenta un’ottima sonda delle proprietá delle funzioni d’onda degli stati legati coinvolti nel processo, in quanto la probabilità di ricollisione dipende dalla forma funzionale dell’orbitale da cui é stato emesso. Nel caso specifico del lavoro di tesi la generazione di armoniche di ordine elevato, prodotta da un laser nel medio infrasosso (1450 nm) é stata applicata ad un gas di molecole allineate in regime impulsivo, ovvero mediante un impulso laser allineante (a 800 nm) di durata inferiore al periodo rotazionale della molecola che permette di avere allineamento anche in assenza di campo. Ció é dovuto all’eccitazione di un pacchetto rotazionale i cui stati rientrano in fase tra loro in corrispondenza di certi istanti di tempo chiamati ’revival’ che possono essere multipli del periodo rotazionale della molecola oppure sue frazioni. Se in un esperimento di tipo pump-probe, in cui l’impulso allineante rappresenta il pump e l’impulso generante il probe, facciamo variare il ritardo tra il pump e il probe, si ottiene una mappa costituita da spettri di armoniche acquisite a vari ritardi di tempo. L’angolo tra l’asse molecolare e la direzione di polarizzazione del probe è un parametro chiave nel processo di ricombinazione dell’elettrone, il quale a sua volta è legato alla forma dell’orbitale con cui l’elettrone ricollide. Il risultato é una modulazione dell’intensitá dell’emissione di armoniche al variare del ritardo, che si presenta in corrispondenza di quei ritardi di tempo in cui l’asse molecolare si riallinea con il campo, ovvero nei revival. Il lavoro di tesi è incentrato sullo studio della presenza di revival frazionari in CO2 e N2O e sulla ricerca di eventuali modifiche della forma del revival al variare dell’ordine di armonica.