QED solver for ab-initio cavity materials engineering

In this work an ab-initio approach for studying materials in the framework of cavity QED is presented. In a cavity, the coupling between light and matter can reach the strong regime, which means that the system is described by a mix of the electronic states de- scribing the matter and the Fock states describing the electromagnetic field. Such states are called dressed or polaritonic states. Indeed, polaritons are quasi-particles associated with the propagation of light in matter and are described as a mix of electronic and pho- tonic states. While molecules and finite systems have been deeply studied in the strong light-matter coupling regime, much less has been done for crystals/solids. Such systems are charac- terized by a greater physical and computational complexity compared to finite ones. The software proposed in this work attempts to tackle these complexities, on one hand by hav- ing at its core a programming language highly optimized for numeric computation and by being specifically designed to run on high performance computers, and on the other hand by the fact that it is tailored to polaritonic properties of periodic cavity-matter systems and it is designed on top of Density Functional Theory which is the workhorse approach for the ab-initio description of condensed matter systems. After describing the theoretical model and the implementation, we use the code to study both finite and period systems. In particular, we show the emergence of polaritons in the strong coupling regime and how the linear optical response of prototype crystals is modified by the photons confined in the cavity. Finally, we show that it is possible to modify the fundamental properties of materials, for instance by opening a gap in Graphene using chiral light. The software is released under the TDDFT code Octopus, with the name of QED Solver. This thesis work was carried out at the Max Planck Institute for the Structure and Dy- namics of Matter (Hamburg, Germany), in particular in the Theory Department directed by Prof. Dr. Angel Rubio.

In questo lavoro di tesi è presentato un metodo ab-initio per studiare i materiali in cavità ottiche, nell’ambito dell’elettrodinamica quantistica. In una cavità, l’accoppiamento tra la luce e la materia è intenso, ciò implica che il sistema è descritto da un’unione degli stati elettroni (descriventi il materiale) e degli stati di Fock (descriventi il campo elet- tromagnetico). Questi sono definiti come stati vestiti, o polaritonici. I polaritoni sono quasi particelle associate alla propagazione della radiazione nella materia, e sono descritti parzialmente dagli stati elettronici e parzialmente da quelli fotonici. Se da un lato le molecole (e in generale i sistemi non periodici) sono stati a lungo studiati nell’ambito dell’accoppiamento forte tra luce e materia, dall’altro non molto è stato fatto per i solidi e i cristalli. Questi ultimi sono caratterizzati da una grande complessità, sia per la fisica che avviene al loro interno sia per la complessità computazionale richiesta per simularli. Il software sviluppato in questo lavoro di tesi si propone di affrontare queste complessità, da un lato utilizzando un linguaggio di programmazione ottimizzato per prob- lemi numerici, oltre che un design specifico per computer ad alte prestazioni, dall’altro descrivendo le proprietà polaritoniche dei sistemi periodici partendo dalla density func- tional theory, cavallo di battaglia per la descrizione ab-initio dei sistemi di fisica dello stato solido. In questo elaborato, dopo aver descritto il modello teorico e l’implementazione del codice, il software viene applicato per studiare sia sistemi periodici che non periodici (molecole). In particolare, si evidenzia la formazione dei polaritoni nel regime di accop- piamento forte e in che misura la cavità modifica la risposta del materiale agli impulsi ottici. Mostriamo infine che è possibile modificare le proprietà del materiale, aprendo per esempio un gap nel Grafene mediante l’uso di luce polarizzata circolarmente. Il presente software è rilasciato come parte del codice TDDFT Octopus, sotto il nome di QED Solver. Il presente lavoro di tesi è stato svolto presso il Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter (Amburgo, Germania), in particolare nel dipartimento di teoria diretto da Prof. Dr. Angel Rubio